Half-cycle waveform control for generating ultra-wide harmonic spectral plateau

强激光场与原子相互作用可导致发射光子能量为基频场整数倍的高光子谐波，这一过程称为高次谐波(high-order harmonic generation, HHG)^[1]。高次谐波光谱范围可以延伸到极紫外和软X射线范围。因此，这种新型光源可以产生飞秒到阿秒量级的脉冲，这对超快动力学研究非常有帮助。

经过30年的研究，激光驱动原子发射高次谐波可以分为3个过程^[2]：第1个过程，电离过程，即处于束缚态的电子在激光作用下发生电离；第2个过程，加速过程，即被电离电子可以在后续激光作用下运动并获得动能，这个过程一般发生在半个光学周期；第3个过程，回碰过程，即加速电子在激光反向驱动下与原子核再次发生碰撞并发射基频场光子能量整数倍的高能光子。最终，谐波截止能量在I_p+3.17U_p处附近(I_p是原子电离能, U_p是电子的有质动力势，其与激光强度成正比，与激光频率的平方成反比)。从宏观角度分析，谐波截止能量与激光强度和激光频率有关。但考虑到谐波辐射每半周期就会发生一次，因此，调控半周期波形对谐波光谱结构有很大影响。鉴于此，为了能够获得超长光谱连续区，提出了许多方法来优化半周期激光波形。例如：多色组合场波形优化方案^[3-5]；极化门波形优化方案^[6-8]；啁啾调频波形优化方案^[9-11]等等。

在上述方案中，人们都在控制电子加速过程使自由电子获得更大的动能，进而延伸谐波截止能量。但是，高次谐波产生阿秒脉冲的应用中除了谐波截止能量外，谐波强度也非常重要。根据三步模型理论可知，谐波强度与体系电离几率有关。因此，又提出多种方案来增强谐波强度。例如：原子体系中的紫外共振增强电离方案^[12-13]；原子体系中的高里德堡态方案^[14]和叠加初始态方案^[15]以及H₂⁺分子体系中的电荷共振增强电离方案^[16-17]等等。

本课题组在高次谐波优化方面也做了一系列工作，例如：中红外激光场调控^[4]；极化门调控^[6]以及啁啾调控^{[9, 12]}。但是，上述工作中，波形调控是针对总体激光波形而言。由分析可知，想要获得高强度超长谐波光谱区，同时控制电子的电离和加速过程是非常重要的，即需要优化半周期激光波形。因此，本文中在利用双色啁啾场、半周期单极场以及紫外场的组合场下，对半周期激光波形进行了优化，并同时获得了正向和负向最佳半周期激光波形。在该波形驱动下，不仅谐波截止能量得到延伸，而且谐波强度得到增强, 最后，叠加谐波可获得脉宽在50as之下的阿秒脉冲。

本文中双色激光场E(t)形式为:

式中，t表示时间，E₁₍₂₎为激光振幅，ω₁为基频场频率，2ω₁为其倍频场频率，τ₁₍₂₎为双色场半峰全宽，c₁和c₂为啁啾参量，t_{d, c1}和t_{d, c2}为啁啾延迟。具体来说，本文中双色场激光场选为20fs, 1600nm和10fs, 800nm，激光强度都为0.5×10¹⁴W/cm²。半周期单极场和紫外场会在后续讨论中做介绍。

原子发射高次谐波可由求解外场下含时薛定谔方程来研究，本文中选取He原子，在单电子近似和长度表象下，1维(设电子运动方向在x方向)薛定谔方程可描述为^[18]：

式中，$V(x) = - \frac{1}{{\sqrt {{x^2} + 0.484} }}$为He原子库仑势能。ψ(x, t)为含时波函数。这里初始波函数可由对角化非含时薛定谔方程获得，随后通过2阶分裂算符方法进行传播，具体详见参考文献[18]。

通过傅里叶变化可得高次谐波谱图S(ω)为:

式中, $a(t) = - \left\langle {\psi (x, t)\left| {\frac{{\partial V(x)}}{{\partial x}} + E(t)} \right|\psi (x, t)} \right\rangle $。

众所周知^[9-11]，利用啁啾调频技术改变激光波形是常见的波形优化方案。因此，首先通过双色场啁啾调频方案调控半周期激光波形。本节中首先调控负向半周期激光波形。通过计算当啁啾参量为c₁=-6，c₂=-7，t_d，c1=t_d，c2= 0时，谐波光谱在相应负向半周期波形下会呈现截止能量延伸的效果，如图 1所示。首先分析图 1a激光波形可知，对于无啁啾双色组合场，其波形比较复杂，有许多个半周期波形组成。但是在激光上升和下降区域激光强度不高，因此，谐波能量不太。这里只考虑激光振幅附近谐波辐射过程，具体来说就是从-1T~+1T区间(T是1600nm激光场光学周期)。由分析可知，在该时间段内大致有4个半周期波形，标记为A₁~A₄。其在谐波辐射过程中对应谐波能量峰的P₁~P₄，如图 1b所示。随着啁啾参量的引入，负向半周期波形A₄被明显展宽，如图 1a所示。因此，当自由电子在此半周期内加速会获得更多的动能，进而在其与原子核发生碰撞时可以发射更大光子能量的谐波。故导致其对应的谐波辐射能量峰P₄得到有效延伸，如图 1c所示。并且，谐波复辐射能量峰P₄是来自于负向半周期激光波形。分析高次谐波光谱可知，在波形驱动下，谐波截止能量得到延伸，进而可以获得从120次~380次的谐波光谱平台区，如图 1d所示。这里，为了后续说明方便，定义c₁=-6，c₂=-7，t_{d, c1}=t_{d, c1}=0时的激光场为本节中的基础场(fundamental pulse, FP)。图中, a.u.表示原子单位(atom unit), 本文中未做专门说明的物理量单位为任意单位。

Figure 1.  a—laser profiles of chirp-free and chirped pulses b—time-frequency analyses of harmonics for the cases of c₁=c₂=0 c—time-frequency analyses of harmonics for the cases of c₁=-6, c₂=-7 d—high order harmonic spectra of chirp-free and chirped pulses

图 2中的分析显示，谐波光谱平台区全部来自P₄，并且其来源于负向半周期波形。接下来引入半周期单极激光场(half-cycle pulse, HCP)对谐波截止能量进一步延伸。由于P₄来自于负向半周期波形，因此，引入负向半周期单极场(down half-cycle pulse, DHCP)更为合适。目前，随着激光技术的发展，人们已经可以利用少周期激光场在反对称结构中传播来获得半周期单极场^[19]。这里半周期激光形式选为较常用的形式:

Figure 2.  a—laser profiles of combined field b—time-frequency analyses of harmonics for the cases of FP+DHCP with τ_DHCP=2.67fs c—time-frequency analyses of harmonics for the cases of FP+DHCP with τ_DHCP=5.34fs d—high order harmonic spectra of FP and combined fields

式中，E_HCP为激光振幅，其强度与双色场一致; t_{d, DHCP}为负向半周期激光场延迟时间; τ_DHCP为半周期场脉宽。这里选用2种脉宽进行比较，分别为τ_DHCP=2.67fs和τ_DHCP=5.34fs。首先，分析图 2a中激光波形可知，当τ_DHCP=2.67fs，t_d，DHCP=0.8T或者τ_DHCP=5.34fs，t_d，DHCP= 0.6T时，组合场在0.5T~1.5T之间的负向半周期波形强度可以得到有效增强。这导致电子在此加速过程中可获得更多的能量，进而使谐波辐射能量峰P₄得到明显延伸，如图 2b和图 2c所示。并且，随着半周期激光场脉宽增大，谐波截止能量会得到更大的延伸。分析图 2d可知，在适当引入负向半周期单极场后，谐波截止能量得到进一步延伸。并且，对于τ_DHCP=2.67fs和τ_DHCP=5.34fs的情况可以分别获得100次~600次以及100次~750次的谐波连续平台区。

通过对图 1和图 2的研究，谐波截止能量得到了有效延伸，即电子加速过程得到了调控。接下来需对谐波强度，即电离过程进行调控。虽然增大电离几率的方式有很多种，但是对于原子体系比较有效的方式是利用紫外光共振电离的方式增强电离几率^[20]。本文中选用He原子，其基态与第一激发态之间能量差为19.8eV。考虑到基频场为1600nm场，因此，选用波长分别为λ_UV=61.5nm, λ_UV=123nm, λ_UV=184.5nm的紫外光(ultraviolet, UV)。选择此3种紫外光的原因在于其光子能量可以近似满足He原子基态与激发态之间的单、双、三光子共振跃迁能，这样可以满足紫外共振电离的条件，进而增大电离几率。紫外光脉宽选为1.5fs，强度为0.5×10¹⁴W/cm²。经过计算，紫外光延迟时间选为t_{d, UV}=0时比较合适(t_{d, UV}表示紫外光延迟时间)。如图 3a所示，当加入上述3种紫外光时，谐波强度有2个~3个数量级的增强。尤其是加入61.5nm和123nm紫外场时，即单、双光子共振电离时，谐波强度增强最为明显。随着紫外光波长增大，谐波强度的增强变弱。分析图 3b中的激光波形和图 3c中的电离几率可知，紫外光的引入位置大致在t=0时，因此，在此附近的电离几率会得到明显增强。同时，t=0时刻附近正是形成P₄峰的电离时刻，因此导致P₄峰强度得到明显增强，如图 3d所示。这是谐波强度增强的原因。再次分析电离几率可知，单、双光子共振电离时，电离几率明显增强，而对于多光子(大于3个光子)共振电离的情况，电离几率随也有增强，但与单、双光子共振电离相比有较明显差距。因此导致谐波强度随紫外光波长增大而减弱。

Figure 3.  a—high order harmonic spectra of different combined fields b—laser profiles of combined fields c—ionization probability of He atom driven by different combined fields d—time-frequency analyses of harmonics for the case of FP+DHCP+UV with λ_UV=61.5nm

本节中调控正向半周期激光波形。这里固定了啁啾参量依然为c₁=-6，c₂=-7，而只通过调节啁啾延迟来完成这一任务。通过计算当啁啾延迟为t_d，c1=-0.6T，t_{d, c2}=-0.3T时，谐波光谱在相应正向半周期波形下会呈现截止能量延伸的效果，如图 4所示。分析图 4a中的激光波形可知，当引入上述啁啾延迟时，激光波形在t=0到t=1T区间会呈现一个正向半周期波形，记为A₅。与无啁啾场比较，其波形得到展宽。因此，电子在此区域加速时会获得更大的动能，进而使其对应的谐波辐射能量峰P₅得到延伸，如图 4b所示。分析高次谐波光谱可知，在该波形驱动下，谐波截止能量得到延伸，进而可以获得从150次~400次的谐波光谱平台区，如图 4c所示。这里，为了后续说明方便，定义c₁=-6，c₂=-7，t_{d, c1}=-0.6T，t_{d, c2}=-0.3T时的激光场为本节中的基础场。

Figure 4.  a—laser profiles of chirped pulses b—time-frequency analyses of harmonics for the cases of c₁=-6, c₂=-7, t_{d, c1}=-0.6T, t_{d, c2}=-0.3T c—high order harmonic spectrum for the case of c₁=-6, c₂=-7, t_{d, c1}=-0.6T, t_{d, c2}=-0.3T

图 4中的分析显示, 本节中谐波光谱平台区来自P₅，并且其来源于正向半周期波形。因此，引入正向半周期单极场(up half-cycle pulse, UHCP)较为合适。这里，半周期场脉宽直选为τ_DHCP=5.34fs，强度与负向半周期激光场一样。经过计算，正向半周期激光场延迟时间选为t_{d, UHCP}=0.4T时较为合适(t_{d, UHCP}为正向半周期激光场延迟时间)。分析图 5a中的激光波形可知，当t_{d, UHCP}=0.4T时，组合场在0.4T~1.2T之间的正向半周期波形强度可以得到增强。这导致电子在此加速过程中可获得更多的能量，进而使谐波辐射能量峰P₅得到明显延伸，如图 5b所示。分析图 5c中的谐波光谱可知，在适当引入正向半周期单极场后，谐波截止能量得到进一步延伸，进而获得并200次~800次的谐波光谱连续平台区。

Figure 5.  a—laser profiles of combined field b—time-frequency analyses of harmonics for the cases of FP+UHCP with τ_UHCP=5.34fs c—high order harmonic spectra of FP and FP+UHCP

通过对图 4和图 5的研究，谐波截止能量在优化的正向半周期波形下得到有效延伸。与第2.1节中类似，接下来需对谐波强度进行调控。选用紫外场依然为λ_UV=61.5nm, λ_UV=123nm, λ_UV=184.5nm。紫外光脉宽和强度不变。经过计算，紫外光延迟时间选为t_{d, UV}=-0.6T时比较合适。如图 6a所示，当加入上述紫外光时，谐波强度有2个~4个数量级的增强。同样，在单、双光子共振电离时，谐波强度增强最为明显。随着紫外光波长增大，谐波强度的增强变弱。图 6b和图 6c中给出了激光波形和电离几率。由图可知，紫外光的引入位置大致在t=-0.6T时，因此，在此附近的电离几率会得到明显增强，进而导致能量峰P₅的强度得到增强，如图 6d所示。这是谐波强度增强的原因。

Figure 6.  a—high order harmonic spectra of different combined fields b—laser profiles of combined fields c—ionization probability of He atom driven by different combined fields d—time-frequency analyses of harmonics for the case of FP+UHCP+UV with λ_UV=61.5nm

最后，对谐波光谱平台区的谐波进行傅里叶变换并叠加可以获得阿秒量级的脉冲。具体来说：当选择负向半周期波形产生的谐波光谱连续区时(如图 3a或图 3d所示)。通过叠加谐波光谱的200次~400次、400次~600次以及600次~800次谐波，可获得3个脉宽分别在40as, 45as和40as的单个阿秒脉冲，如图 7a所示。当选择正向半周期波形产生的谐波光谱连续区时(如图 6a或图 6d所示)。通过叠加谐波光谱的200次~400次、400次~600次以及600次到800次谐波，可获得3个脉宽分别在38as, 40as和48as的单个阿秒脉冲，如图 7b所示。

Figure 7.  Generations of attosecond pulses

理论上提出了利用双色啁啾场、啁啾延迟、半周期单极场以及紫外场的组合场对半周期激光波形进行了优化。在适当调节激光参量后获得了正向和负向最佳半周期激光波形。在此波形驱动下，不仅谐波截止能量得到延伸；而且谐波强度得到增强。最后，叠加谐波可获得脉宽在50as之下的单个阿秒脉冲。