Investigation of plume of laser-induced discharge plasma

随着大规模集成电路产业的发展，芯片的特征尺寸逐渐减小^[1]，意味着光刻技术中采用的光源需要向更短波长发展，极紫外(extreme ultraviolet，EUV)光源在光刻领域逐渐发挥重要应用。激光诱导放电锡等离子体极紫外光源^[2]具有结构简单以及高转化效率(conversion efficiency, CE)^[3]等特点，在掩模检测^[4]和光谱计量^[5]等方面有着良好的应用前景。

2004年，BORISOV等人^[6]利用准分子激光诱导固体锡靶进行放电，研究发现, 随着放电次数的增加，靶材表面凹陷逐渐加深，电极受到侵蚀，导致CE逐渐下降。2008年，Xtreme公司设计了一种圆盘电极的激光诱导放电等离子体(laser-induced discharge plasma, LDP)装置^[7]，旋转的圆盘电极部分浸入液体锡池中，实现了靶材的更新，提高转化效率的同时减少了电极的损耗，延长了电极的寿命。2013年，TOBIN等人^[8]利用锡的液态合金研究了LDP作为EUV波段光谱计量光源的可行性。2014年，LI等人^[9]研究了激光和放电延时对EUV光谱特性的影响。2016年，LIM等人^[10]研究发现更快的电流上升时间有助于提高LDP EUV的CE。同年，BEYENE等人^[11]在相同电压条件下利用皮秒激光诱导放电获得比纳秒激光诱导放电更高的转化效率。2015年，Ushio公司^[12]利用Sn-LDP获得可以满足掩模检测需要的峰值亮度145W/(sr·mm²)的光源，这是LDP技术在光刻领域实现应用的重要一步。

LDP是一种高能离子以及短波长光的激发手段，作为X射线源^[13]和高能离子源^[14]在材料工程和原子物理等领域也有着重要应用。2008年，KOROBKIN等人^[15]研究了激光能量和放电电压对LDP产生X射线以及微箍缩^[16]形成的影响，并利用1维近似的动态真空电弧模型^[17]对电弧形成后微箍缩的发展进行了理论计算。2016年，ROMANOV等人^[18]对激光诱导放电的EUV图像以及X射线图像进行分析，发现了多次箍缩的形成。2018年，该团队又研究了激光聚焦光斑大小对电弧稳定性的影响^[19]。2016年，TSYGVINTSEV等人^[20]提出一种更加完善的2维磁流体动力学(magneto-hydrodynamics, MHD)模型，对激光诱导阶段以及放电阶段不同的等离子动力学过程进行模拟。同时，LDP中放电间隙的绝缘和导通特性，可应用于新型高压大电流控制器件之一的激光触发真空开关(laser-triggered vacuum switch，LTVS)^[21]。

目前对于Sn-LDP EUV光源以及放电等离子体羽辉的分析在国内还较少，对于激光参量和放电参量的研究有助于提高LDP光源的稳定性以及输出功率。本文中开展了真空脉冲CO₂激光诱导固体锡靶放电等离子体的研究，使用增强型电荷耦合器件(intensified charge-coupled device，ICCD)对LDP羽辉进行时间分辨拍摄，研究了电压和激光能量对等离子体羽辉形态变化的影响。

实验装置如图 1所示。真空腔由机械泵和分子泵维持气压1×10^-3Pa，阳极为半径5mm的不锈钢半球头，阴极为直径4cm、厚度2mm的固体平板圆盘Sn靶，电极和的高压陶瓷电容两极相连，电容250nF，电极间距5mm，充电电路对电容进行充能，放电电压通过调压器在5kV~10kV以内可调，可研究诱导放电电压大小对LDP羽辉的影响。脉冲CO₂激光能量140mJ, 脉宽90ns，工作频率1Hz，硒化锌(ZnSe)聚集透镜焦距150mm，将激光聚焦在靶材表面，产生初始激光等离子体^[22]诱导击穿放电。不同衰减片(衰减率分别为36%和64%)置于入射光路，可调节诱导激光能量大小研究对LDP羽辉的影响。高压探头(Tektronix P6015A, 1000^×, 3.0pF, 100MΩ)和电流线圈(Pearson 4997, 0.01V/A)分别测量电压和电流信号，将采集的信号传输到示波器。ICCD相机(Stanford 4 Quik-E)最小曝光时间1ns，感光波段350nm~920nm，置于真空腔外。调节变焦镜头(SIGMA MARCO)焦距，使得成像焦点在电极间隙处，成像光路垂直于放电轴。实验前在电极间隙处放置刻度尺进行拍摄，对单个像素点对应的实际尺寸进行标定。中红外光压探测器(VML 10T4)探测激光波形对ICCD外部触发，调节ICCD内部曝光延时，对LDP羽辉进行时间分辨的拍摄。

Figure 1.  Experimental device of laser induced discharge plasma

当放电电压为10kV时，诱导激光能量为140mJ，得到放电电压电流波形，如图 2所示。虚线表示放电电压的变化，实线表示电流的变化。粗点线表示激光作用时刻，t₀=100ns时，激光到达靶材表面，重新定义此时刻为放电开始t=0时刻。在约t=20ns时，电流形成一个几十安培的小峰，电压出现几百伏特的凹陷，这是由激光等离子体扩散到阳极引起的。在t=100ns后，稳定击穿开始形成，放电由电流烧蚀靶材产生的等离子体维持，电压下降，电流上升，约t=1300ns时电流达到第1个峰值900A，随后电压电流出现衰减振荡，整个放电阶段持续约14μs后电极恢复绝缘，等待下一个激光脉冲到来后电极再次击穿。选取a~i细点线对应的第1个半周期的时刻点，进行等离子体图像的时域变化分析。

Figure 2.  Waveforms of voltage and current

当放电电压为10kV、诱导激光能量为140mJ时，设置ICCD曝光时间5ns，延时间隔150ns，得到不同时刻的等离子体羽辉图像，如图 3所示。图 3a~图 3i分别对应着图 2中虚线a~i对应的时刻点，图 3a中虚线对应电极表面。a时刻，激光作用锡靶刚结束，电流开始上升，等离子体羽辉主要由激光等离子体形成，此时阴极等离子体刚扩散到阳极表面; b~f阶段，电流迅速上升，阴极和阳极等离子体连接在一起形成放电通道，放电等离子体羽辉开始占主，电弧近似“圆柱形”; f时刻，电流接近峰值，羽辉膨胀达到最大，电极间隙中心位置出现最大电弧直径，约为5mm; g时刻，靠近阴极的电弧半径收缩由于收缩更快，电弧呈现“圆锥形”; h时刻，近阴极处出现电弧最小直径，约为2mm，此时电弧开始呈现“抛物线形”; h~i阶段，电流开始下降，靠近阴极的电弧半径开始重新扩大。

Figure 3.  Plume images of discharge plasma at different times

电弧的膨胀和收缩与等离子体的热膨胀力p(p=k_BN_eT_e，k_B为玻尔兹曼常数，N_e为电子密度，T_e为电子温度)与电流形成的磁场带来的径向磁压力p_z(p_z=μ₀I²/(2πr)，μ₀为真空磁导率，I为电流，r为电弧半径)的比值有关^[23]，而等离子体的温度和密度变化和电流产生的焦耳热有关，因此电流的变化同时影响p和p_z，是电弧形态变化的主要原因。靠近阴极处，由于较大电流密度影响^[24]，电弧收缩更剧烈。

保持诱导激光能量和曝光时间不变，改变延时间隔为100ns，在电压U为7kV和8kV的条件下进行拍摄。为了方便电弧大小的对比，实验中对图像进行轮廓提取^[25]，将轮廓提取后获得的图像面积定义为电弧面积^[26]，不同电压下电弧面积如图 4所示。实线和虚线分别代表不同电压下电流，可以看到, 电压不影响电流的上升和下降时间，只是影响电流峰值大小。圆形与方形散点代表电弧面积，在电流刚开始上升阶段，由于热膨胀作用远远强于箍缩效应，电弧面积迅速增加，在电流接近峰值时，电弧面积扩散达到最大。在电流峰值时刻，箍缩效应强于热膨胀作用，电弧面积短暂下降。在电流下降阶段，箍缩效应减弱，等离子又进入膨胀阶段，电弧面积开始上升。随后由于电流产生的等离子体速率跟不上等离子膨胀的速度，电弧进入消散阶段，电弧面积又急剧下降。不同电压下，电弧面积的变化都满足这一趋势。高电压下单位时间靶材产生的等离子体密度更大，电弧的面积更大，产生的等离子体能量更大，电弧面积膨胀到最大所需时间更长，在电弧消散阶段，电弧面积减小的速率也要更慢一些。

Figure 4.  Discharge plasma areas with different voltages

改变延时间隔为50ns，可以看到, t从1000ns~1100ns时，10kV对应的电弧轮廓变化如图 5a~图 5c所示，7kV对应的电弧轮廓变化如图 5d~图 5f所示。电流峰值时刻，靠近阳极的电弧半径基本不变，靠近阴极的电弧半径持续减小。在电压7kV时，由于瑞利泰勒不稳定性的影响^[27]，1100ns时电弧出现了断开的现象，而电压10kV时，电弧在1100ns时仍然可以维持较小的半径，可见高电压有助于维持电弧的稳定。

Figure 5.  Edge images of discharge plasma during current peak

放电电压为10kV、电极间距为5mm时，改变诱导激光能量得到不同激光能量下放电等离子体图像，如图 6所示。图 6a、图 6b和图 6c分别对应t=0ns时刻激光能量为55mJ, 90mJ和140mJ的等离子体羽辉图像，此时羽辉主要由激光等离子体在电场中加速膨胀形成，高温区集中在阳极和阴极表面。初始激光能量越高，等离子羽辉面积越大。400ns时刻，等离子体羽辉主要由放电等离子体形成。诱导激光能量为55mJ时，阳极等离子体和阴极等离子体还未连接在一起，如图 6d所示。诱导激光能量为90mJ时，阳极等离子体和阴极等离子体刚开始连接，未形成稳定的电弧，如图 6e所示。诱导激光能量为140mJ时，红色高温区连接在一起，电极间已经形成稳定的电弧，如图 6f所示。诱导激光的能量影响电弧形成的时间，激光能量越大，产生的初始等离子体的密度更大、能量更高，稳定电弧越早形成，越有利于EUV的产生。

Figure 6.  Discharge plasma images with different initial laser energies

利用1维近似的真空电弧磁流体动力学简化模型^[28]，可以得到电流一定时电极间隙中不同位置z和电弧截面S(z)的关系:

式中, S₀表示阴极处电弧截面面积，z表示放电轴上距离阴极的距离，R表示阴极处弧斑半径，常数m取决于电流密度的大小。在本文中的电流范围内，m取值在0~2。m=0时, 电弧呈现“圆柱形”; m=1时, 电弧呈现“圆锥形”; m=2时, 电弧呈现“抛物线形”。这3种形态对应图 3不同时刻出现的3个形态。

由下式可以得到电极间隙中等离子温度分布:

式中, T_{e, 0}为阴极表面的电子温度，T为归一化电子温度，I为电流，e为电子电荷量，σ₀为等离子体电导率。

当电流为600A和800A时，通过对等离子体羽辉图像轮廓进行提取，用(1)式进行拟合，m分别为1.7和1.1时拟合效果最佳。假定阴极表面附近的电子温度保持2.1eV不变，锡烧蚀率等边界条件由参考文献中获得，利用(2)式计算得到不同电流条件下电极间隙内电子温度分布, 如图 7所示。可以看到, 随着电流的增加，阳极附近的电子温度显著增加。这和实验观测到的羽辉现象吻合，也和ZHU等人^[2]测得的电子温度数量级一致。

Figure 7.  Electron temperature distribution calculated by vacuum arc model

本文中对脉冲二氧化碳激光诱导下的放电锡等离子体羽辉进行了研究，采用ICCD相机进行时间分辨的拍摄。在激光能量140mJ、放电电压10kV的条件下，获得了稳定的放电等离子体。

在热膨胀力和磁压缩力的共同影响下，电弧经历了形成、膨胀、收缩、再次膨胀和消散的不同阶段。随着电流密度的变化，羽辉轮廓出现了“圆柱”、“圆锥”和“抛物线”3种不同形状，这个现象和1维真空电弧模型的理论结果一致。等离子体在电流峰值时刻附近出现收缩现象，靠近阴极处收缩地更剧烈。实验中改变放电电压和激光能量，发现更高的电能注入带来温度、密度更高的等离子体，提升了电弧的稳定性。更强的激光能量带来更大速度的初始等离子，缩短了电弧的形成时间。随着电流的增加，阳极附近的电子温度显著增加。电弧收缩的时刻很大几率对应着EUV的产生时刻，调节放电电压和激光能量，对EUV的转化效率以及能量利用率有着重要影响。