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碱原子的D1和D2线跃迁辐射示意图如图 2所示。为了便于表述,图中nS1/2、nP1/2和nP3/2能级分别用0,1,2表示。n表示能层, 激光激发碱原子至nP3/2激发态,碱原子可以通过自发辐射D2、精细结构碰撞转移D1、碰撞猝灭等过程回到基态。
在Cs-N2系统中,可能存在的动力学过程有:
$ \begin{gathered} \operatorname{Cs}\left(6 \mathrm{P}_{3 / 2}\right)+M \rightarrow \operatorname{Cs}\left(6 \mathrm{P}_{1 / 2}\right)+ \\ \operatorname{Cs}\left(6 \mathrm{~S}_{1 / 2}\right)-551.4 \mathrm{~cm}^{-1} \end{gathered} $
(1) $ \operatorname{Cs}\left(6 \mathrm{P}_{1 / 2}\right)+M \rightarrow \operatorname{Cs}\left(6 \mathrm{P}_{3 / 2}\right)+ \\ \operatorname{Cs}\left(6 \mathrm{~S}_{1 / 2}\right)+551.4 \mathrm{~cm}^{-1} $
(2) $ \operatorname{Cs}\left(6 \mathrm{P}_{3 / 2}\right)+M \rightarrow \operatorname{Cs}\left(6 \mathrm{~S}_{1 / 2}\right)+M $
(3) $ \operatorname{Cs}\left(6 \mathrm{P}_j\right)+\operatorname{Cs}\left(6 \mathrm{P}_j\right) \rightarrow \operatorname{Cs}\left(6 \mathrm{D}_j\right)+\operatorname{Cs}\left(6 \mathrm{~S}_{1 / 2}\right) $
(4) 式中,过程(1)和(2)对应Cs原子的精细结构碰撞转移过程,M为基态Cs原子或缓冲气体N2分子。过程(1)的转移速率系数决定了D1线的强度。过程(3)是激发态Cs原子与M粒子的碰撞猝灭过程,这一过程不产生荧光。过程(4)是激发态Cs原子的能量合并过程,在本实验中,系统温度在303K~368K间变化,Cs蒸气压强约为10-4Pa~10-2Pa,充入缓冲气体氮气的压强约为104Pa,激发态Cs原子间的能量合并过程可忽略。在Rb-N2系统中,也有类似的动力学过程发生。
在本实验条件下,为简化求解,忽略系统中的能量合并和其它转移过程,只考虑精细结构转移、自发辐射和猝灭过程,对nP1/2和nP3/2能级建立速率方程[17]:
$ \begin{aligned} \frac{\mathrm{d} n_1(t)}{\mathrm{d} t}=Z_{21} n_2(t)-\left(\varGamma_1+Q_1+Z_{12}\right) n_1(t) \end{aligned} $
(5) $ \frac{\mathrm{d} n_2(t)}{\mathrm{d} t}=Z_{12} n_1(t)-\left(\varGamma_2+Q_2+Z_{21}\right) n_2(t) $
(6) 式中,n(t)为相应激发态粒子数密度,t为时间,Z为精细结构碰撞转移率,Γ为自发辐射率,Q为碰撞猝灭率(包括各种无辐射跃迁过程),下标代表参加碰撞的能级(如图 2所示), 12和21表示能级1到2, 或者2到1的跃迁。
代入初始条件,设t =0时,n2(0)=n,n1(0)=0,求解速率方程有:
$ n_1(t)=\frac{n Z_{21}}{\omega_{+}-\omega_{-}}\left[\exp \left(-\omega_{-} t\right)-\exp \left(-\omega_{+} t\right)\right] $
(7) $\begin{aligned} n_2(t)=& \frac{n}{\omega_{+}-\omega_{-}}\left\{\left[\left(\varGamma_1+Z_{12}+Q_1\right)-\omega_{-}\right] \exp \left(-\omega_{-} t\right)+\right.\\ & {\left.\left[\omega_{+}-\left(\varGamma_1+Z_{12}+Q_1\right)\right] \exp \left(-\omega_{+} t\right)\right\} } \end{aligned} $
(8) 式中, ω±为与转移率、自发辐射率和猝灭率有关的参数。
碱原子D1线和D2线自发辐射荧光强度分别为I1和I2:
$ \begin{gathered} I_1=\frac{n Z_{21}}{\omega_{+} \omega_{-}} \varGamma_1 h \nu_1 \end{gathered} $
(9) $ I_2=\frac{n}{\omega_{+} \omega_{-}} \varGamma_2 h \nu_2\left(\varGamma_1+Q_1+Z_{12}\right) $
(10) 式中,ν1和ν2分别为碱原子D1线和D2线的频率。D2线和D1线的荧光强度比为:
$ \frac{I_2}{I_1}=\frac{\varGamma_2}{\varGamma_1} \frac{h \nu_2}{h \nu_1} \frac{\varGamma_1+Q_1+Z_{12}}{Z_{21}} $
(11) 设Q1=k1N,Z21=k21N,Z12=k12N。其中,k1为碰撞猝灭速率系数,k21和k12为精细结构碰撞转移速率系数,N为碰撞粒子数密度。由参考文献[18]可知,对于Cs原子,Γ1=2.97×107s-1,Γ2=3.39×107s-1;对于Rb原子,Γ1=3.70×107s-1,Γ2=3.89×107s-1。化简后有:
$ \frac{I_2}{I_1}=\frac{3.55 \times 10^7}{k_{21} N}+1.20 \times \frac{k_1+k_{12}}{k_{21}} $
(12) $ \frac{I_2}{I_1}=\frac{3.96 \times 10^7}{k_{21} N}+1.07 \times \frac{k_1+k_{12}}{k_{21}} $
(13) (12) 式对应Cs原子荧光强度比,(13)式对应Rb原子荧光强度比。
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图 3a和图 3b中分别给出了Cs-N2系统中充入不同压强氮气,实验系统温度从303K~368K均匀升高时,Cs原子D1线和D2线荧光强度随温度变化的实验曲线。
从图 3中可以看出,充入氮气压强为1.33×104Pa时,随温度升高,Cs原子D2线荧光强度迅速下降,D1线荧光强度先增加后减小,在333K附近出现一个极大值。此时,6P3/2能级向6P1/2能级的转移增强,有较大的精细结构转移截面。在340K以后,随温度升高,D2线和D1线荧光强度均减小,即猝灭过程(3)发生的概率迅速增加了。充入氮气压强为2.66×104Pa时,随温度升高,Cs原子D2线荧光强度下降,D1线荧光强度也是先增加后减小,在333K附近,精细结构转移增强,D1线荧光出现极大值。340K以后,随温度升高,D2线和D1线荧光强度迅速减小,N2分子与激发态Cs原子间的电子-振动能量转移迅速增加。
从图 3中还可以明显看出,充入氮气压强不同,Cs-N2系统中D2线荧光强度随温度变化的实验曲线形状不同。在340K之前,充入氮气压强为1.33×104Pa时,D2线荧光强度有一个快速下降过程;充入氮气压强为2.66×104Pa时,D2线荧光强度下降较平缓。在340K之后,两条曲线基本重合。而不同氮气压强下D1线的变化规律基本相似,都有一个先增加后减小的过程。充入氮气压强为2.66×104Pa时,D1线荧光强度的峰值更高一些。
总体来说,Cs-N2系统中D1线和D2线荧光强度随温度变化的规律类似,在300K~320K之间,缓冲气体氮气压强的增加导致D2线荧光辐射减弱,D1线荧光缓慢增加;在320K~340K之间,激发态Cs原子密度达到一定阈值,N2分子更多参与到与激发态Cs原子间的精细结构碰撞转移,N2分子压强的增加使得D2线荧光的下降减缓了,D1线荧光迅速增加,在333K附近达到极大值;温度高于340K之后,D1线和D2线荧光强度下降,氮气压强的变化对荧光强度变化规律影响不大。
对Rb-N2系统,充入氮气压强分别为1.33×104Pa和2.66×104Pa时,D1线和D2线荧光强度随温度变化曲线如图 4所示。图 4a和4b分别是Rb原子5P3/2能级和5P1/2能级自发辐射的D2线和D1线荧光强度随温度变化曲线,实线对应氮气压强为1.33×104Pa,虚线对应氮气压强为2.66×104Pa。
从图 4中可以看出,在Rb-N2系统中,在360K之前,随温度升高,D2线和D1线荧光强度均缓慢增加;在363K附近,D2线和D1线强度均达到极大值;360K之后,随温度升高,D2线和D1线荧光强度均减小,即荧光猝灭过程迅速增强了。随充入氮气压强的增加,D2线强度减弱,D1线强度增加,N2分子对激发态Rb原子间的精细结构转移贡献加强了。
比较Rb-N2系统和Cs-N2系统中D2线和D1线荧光强度随温度的变化规律,可以看出,N2分子既参与了过程(1)表述的精细结构碰撞转移,同时参与了过程(3)表述的猝灭过程。对Cs-N2系统,D1线荧光强度在333K附近有一个明显的峰值,随充入氮气压强增加,峰值强度增加。N2分子对激发态Cs原子的猝灭效应较强,温度高于340K后,虽然基态Cs原子密度增加,但D2线和D1线荧光强度迅速减小。对Rb-N2系统,在360K之前,随温度升高,基态Rb原子密度增加,D2线和D1线荧光同步增强,N2分子更多参与到激发态Rb原子的精细结构转移过程,在360K之后,D2线和D1线荧光同步减弱,N2分子的猝灭效应增强。
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对纯Cs蒸汽池和分别充入氮气压强为1.33×104Pa和2.66×104Pa的Cs-N2系统,在323K~368K温度范围测量相应的D1线和D2线荧光强度。对纯Cs系统,基态Cs原子密度随温度升高而增加,其密度可由蒸气压公式给出[19]:
$ \lg p=5.006+A+B T^{-1}+C \lg T+D T^{-3} $
(14) 式中,参数A=4.165,B=-3830,C=D=0, T为开尔文温度, p为压强。该公式在估算10-10Pa~102Pa范围内的碱蒸气压强时,误差小于5%。在温度不太高时,Cs原子密度可由理想气体状态方程估算。计算得到303K~393K范围的Cs原子密度约为8.11×1010cm-3~4.91×1013cm-3。
图 5中给出了相应温度下的荧光强度比与基态Cs原子密度的关系。拟合直线与(12)式比较,由斜率给出精细结构碰撞转移速率系数。
Figure 5. Relationship between fluorescence intensity ratio and reciprocal number density of Cs atoms in ground state
由图 5中直线的斜率,得到Cs(6P3/2)原子的精细结构转移速率系数k21=3.56×10-8cm3/s。该结果与以前文献中的数据k21=5.20×10-11cm3/s相比[20],大了3个量级,这时需要考虑光学厚蒸气中的辐射陷获效应,对(11)式中的有效辐射率进行修正,由Holstein理论给出Cs原子6Pj→6S1/2的有效辐射率Γ1≈Γ2=8.01×107/s[21]。代入(11)式可得k21=8.43×10-11cm3/s,与参考文献中给出的结果量级一致。
对Cs-N2系统,由图 6可以看出,在充入氮气压强为1.33×104Pa和2.66×104Pa时,N2分子对激发态Cs原子的猝灭效应较强,D2线荧光强度随温度升高而减小,基态Cs原子和N2分子同时参与精细结构转移过程,(12)式中的粒子数密度N应包括基态Cs原子和N2分子。仅由相应温度下的荧光强度比与基态Cs原子密度的关系,拟合直线给出的精细结构碰撞转移速率系数存在较大误差。图 6a图和图 6b中分别是充入氮气压强为1.33×104Pa和2.66×104Pa时,荧光强度比与基态Cs原子密度的关系。
Figure 6. Relationship between fluorescence intensity ratio and the reciprocal number of Cs atomic density in Cs-N2 mixture
由图 6中可知,Cs(6P3/2)原子的精细结构转移速率系数分别为k21=6.39×10-8cm3/s和1.05×10-7cm3/s。这里没有考虑N2分子与Cs(6P3/2)原子的精细结构碰撞和猝灭效应,故结果比实际的精细结构转移速率系数大。由第2.2节中的分析可知,N2分子的猝灭效应使得D2线荧光强度迅速下降,荧光强度比减小,斜率下降,精细结构转移速率系数增加。
Cs-N2系统中精细结构能量交换的作用
Role of fine structure energy exchange in Cs-N2 system
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摘要: 为了讨论缓冲气体对碱原子精细结构能级间的能量交换加速作用, 利用激光感应荧光光谱对Cs(Rb)-N2系统中的精细结构碰撞能量转移过程进行了实验研究, 获得了不同条件下碱原子D1线和D2线的荧光变化数据。结果表明, 在Cs-N2系统中, N2分子更多参与精细结构能量交换的加速过程; 在340K时, 系统具有高的荧光转换效率; 在Rb-N2系统中, N2分子主要参与猝灭过程, 对精细结构碰撞的增益作用不明显。这一结果可为半导体抽运碱金属激光器的高效运行提供参考数据。Abstract: In order to discuss the acceleration of energy exchange between fine structure energy levels of alkali atoms by buffer gas, the energy transfer process of fine structure collision in Cs(Rb)-N2 system were investigated experimentally by laser induced fluorescence spectroscopy. The fluorescence data of D1 and D2 lines of alkali atoms were obtained under different conditions. The experimental results show that N2 molecules are more involved in the acceleration of fine structure energy exchange in the Cs-N2 system, and the system has a high fluorescence conversion efficiency at 340K. In the Rb-N2 system, N2 molecules mainly participate in the quenching process, and the gain effect on the fine structure collision is not obvious. The results can provide reference data for the efficient operation of the semiconductor pumped alkali laser.
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