Research progress of narrow-linewidth mid-infrared laser

3 μm~5 μm中红外波段是典型的“大气透过窗口区”和“分子指纹光谱区”，在激光医疗、污染物监测、红外遥感以及光电对抗等领域具有重要应用前景^[1-4]。在大气监测领域，许多重要污染气体如二氧化氮、氯化氢和硫化氢等在中红外波段具有特殊的吸收谱线，因此, 该波段的激光可用于污染物检测以及光谱研究^[5-7]。为实现对待测气体吸收谱线进行高精度分析，激光不仅要具有良好的光束质量，还要满足其谱宽应小于气体分子吸收谱宽。在窄谱宽激光基础上，如何更进一步获得频率稳定性好、连续单模运转的激光光源，这对于引力波探测、冷原子光钟等领域的研究具有重要意义^[8]。

当前实现3 μm~5 μm波段中红外激光的技术方法从机理上可分为两种：一种是直接方式，如固体激光器、光纤激光器和量子级联激光器(quantum cascade laser，QCL)等；另一种是利用非线性频率变换间接产生中红外激光输出，例如结构简单、小型化、全固化的光参量振荡器(optical parametric oscillator，OPO)^[9]。随着技术的不断进步，大功率、高能量的3 μm~5 μm中红外激光器逐渐由实验研究转向实际应用，在科学研究和生产中发挥着显著的作用。然而，自由运行状态下的激光器谱宽往往无法满足高精度的应用需求，推动了谱宽压缩技术快速发展。因此，如何压缩激光谱宽、提高光谱纯度已成为国内外激光工作者研究的热点课题。基于此，作者所在课题组开展了相关研究，包括中红外硒镓钡光参量振荡器和氧化镁掺杂周期极化铌酸锂(MgO-doped periodically-poled lithium niobate, MgO ∶PPLN)光参量振荡器的谱宽压缩工作。本文作者就窄谱宽中红外激光技术进行了总结概述，介绍了Fe ∶ZnSe/Cr ∶ZnSe固体激光器和氟化物光纤激光器谱宽压缩的方法，展示了几种QCL激光稳频的技术；重点介绍了窄谱宽中红外OPO激光技术的国内外研究进展；最后介绍了本课题组相关的研究工作。

过渡金属离子掺杂的Ⅱ~Ⅵ族晶体是中红外固体激光器的常用增益介质，两种典型的材料分别是Fe ∶ZnSe和Cr ∶ZnSe晶体，其输出的光谱特征宽度约为10 nm~50 nm。近年来，窄谱宽固体激光器激光取得了长足发展，输出激光谱宽可以达到0.1 nm的水平，有几种固体激光器谱宽压缩方法已经得到证实。表 1中列出了国内外相关研究工作进展。

实现窄谱宽固体激光输出一种方法是利用热等静压(hot isostatic pressing，HIP)技术对晶体样本进行金属离子扩散掺杂处理。研究表明，HIP技术可以增加未掺杂多晶ZnSe的晶粒尺寸，并能够减少掺杂Cr²⁺离子ZnSe晶体中的缺陷，消除了可能存在的非均匀展宽^[20]。2016年，STITES等人^[16]报道了一种利用HIP技术将过渡金属离子Cr²⁺扩散到ZnSe晶体的技术。研究人员首先通过溅射沉积法在ZnSe衬底表面形成Cr²⁺离子薄层，然后经HIP完成Cr²⁺离子扩散掺杂的过程，处理后得到的Cr ∶ZnSe晶体样品如图 1所示。实验结果表明，经HIP处理后的Cr ∶ZnSe输出激光谱宽被显著压缩，在探测器分辨率极限下测得的谱宽为140 pm，并且可以在整个增益带宽范围内保持窄谱宽输出。

Figure 1.  Schematic of Cr²⁺ ion-doped ZnSe crystal^[16]

实现窄谱宽固体激光输出另一种方法是在晶体中形成波导结构来实现窄谱宽激光输出。2015年，LANCASTER等人通过超快激光技术在Fe ∶ZnSe晶体上制造出一种凹陷的波导结构，实现了Fe ∶ZnSe波导激光输出，其波导端面显微镜图像如图 2所示^[18]。实验结果表明，在4122 nm处产生的最大输出功率为76 mW，阈值低至154 mW，激光输出谱宽为6 nm。虽然对于包层波导中激光谱宽变窄的原因尚未完全清楚，但波导结构表现出波长选择性特征，这在McDANIEL等人的工作中同样观察到了^[21]，该实验展示了波导结构在自由运行下获得窄谱宽激光的优势，对创建紧凑型全固态Fe ∶ZnSe激光器系统提供了一种可能。

Figure 2.  Optical micrograph of Fe ∶ZnSe waveguide end face^[18]

热等静压技术和波导结构分别从金属离子扩散掺杂方式和晶体结构方面，证明了在获得窄谱宽激光方面的优势。针对晶体生长方式对输出激光谱宽的影响，研究人员同样开展了相关工作。2017年，EVANS等人报道了工作在5.2 μm波长下的Fe ∶CdMnTe激光器，实验装置如图 3所示。其中Fe ∶CdMnTe样品为使用布里奇曼晶体生长技术从熔体中生长而来^[15]，实验中获得了最大平均功率为810 mW、光谱宽度为1 nm的5223 nm激光输出。由于Fe ∶CdMnTe晶体由布里奇曼法生长而来，离子掺杂均匀性得到了改善，使得输出谱宽同其它晶体生长技术输出谱宽相比变得更窄。

Figure 3.  Schematic of Fe ∶CdMnTe laser experimental setup^[15]

上述3种方法仅是通过改变增益介质本身特性实现窄谱宽激光输出。此外，还可通过使用光栅、法布里-珀罗(Fabry-Perot，F-P)标准具等光学元件实现窄谱宽操作。2019年，WANG等人报道了一种基于自种子光环型腔结构的波长可调谐连续波单频Cr ∶ZnSe激光器，实验装置如图 4所示^[12]。在谐振腔中插入3个不同厚度的石英双折射滤光片，得到了窄谱宽激光输出，其输出光谱特性由分辨率为0.5 nm的光谱仪和法布里-珀罗扫描干涉仪进行监测分析; 通过旋转双折射滤光片的角度，可以实现波长调谐；实验中获得了最大单频功率0.92 W，谱宽约为50 MHz的激光输出。

Figure 4.  Experimental setup of tunable single-frequency Cr ∶ZnSe laser^[12]

窄谱宽光纤激光器具有效率高、光束质量好等优点，其中分布布喇格反射(distributed Bragg reflection, DBR)和分布反馈(distributed feedback, DFB)光纤激光器是两种典型代表。DBR光纤激光器谐振腔较短，两端为窄带光纤布喇格光栅，而DFB光纤激光器则是在有源光纤上直接刻写相移光栅产生窄带滤波效应实现窄谱宽输出。由于材料和激光技术的限制，3 μm波段单频光纤激光器的发展相对缓慢，相关研究工作总结于表 2中。

2015年，BERNIER等人报道了首个3 μm波段掺Er³⁺的DFB单频光纤激光器，实验装置如图 5所示^[25]。全光纤腔包含高掺杂Er³⁺的氟化物光纤，通过红外飞秒脉冲和抖动相位掩模方法嵌入光纤布喇格光栅(fiber Bragg grating, FBG), 实验结果表明，在2794.4 nm波长处获得了谱宽为20 kHz的输出。由于只有一小部分抽运功率被吸收，最大连续输出功率和斜率效率仅为12 mW和0.19%。

Figure 5.  Schematic of Er³⁺-doped single-frequency fiber laser^[25]

在单掺Ho³⁺的多组分氟化物光纤中，激光下能级寿命高于上能级，为了产生3 μm波段激光，一般采取与Pr³⁺离子共掺杂的方法。HUDSON等人通过Ho³⁺/Pr³⁺共掺的氟化物光纤，成功实现了单纵模窄谱宽光纤激光输出，实验装置如图 6所示^[27]。利用飞秒脉冲激光和逐点刻写技术，将FBG直接刻写在Ho³⁺/Pr³⁺共掺氟化物光纤中获得窄谱宽输出。实验结果表明，在两台1150 nm半导体激光器抽运下实现2914 nm单频输出，最大输出功率为11 mW，斜率效率为1.4%，激光谱宽小于0.4 nm。

Figure 6.  Schematic of the single-frequency Ho ³⁺, Pr³⁺ -doped ZBLAN fiber laser^[27]

量子级联激光器是一种基于量子阱子带间电子跃迁的半导体激光器，发射光谱可覆盖几微米至250 μm以上很宽的范围。QCL由于较小的谱宽展宽系数和超快辐射过程，其固有的谱宽仅有几十赫兹，接近肖洛-汤斯极限^[29]。然而，当量子级联激光器在自由运行状态下，由于存在不期望的噪声，致使输出激光谱宽存在一定展宽，通常为兆赫兹量级。几种降噪稳频的方法已被证明在激光谱宽压缩方面具有良好效果。

第1种方法是利用气体分子吸收线作为频率鉴别器，通过检测激光频率变化所产生的误差信号控制QCL电流进行稳频。CAPPELLI等人报道了利用分子吸收线参考技术亚千赫兹谱宽中红外QCL^[30]。通过把QCL激光频率锁定到二氧化碳吸收线，获得了谱宽为760 Hz的激光输出。除了使用气体作为频率鉴别器外，研究者还使用光延迟线对QCL进行稳频处理。2019年，SHEHZAD等人报道了利用光延迟线实现10 kHz谱宽的QCL，与自由运行的激光器相比，谱宽减少了近60倍^[31]。

第2种方法是利用光频梳的高稳定性实现QCL的窄谱宽输出。BORRI等人报道了通过光注入实现与频率梳直接相连的中红外QCL实验系统^[32], 实验结果表明，激光谱宽从几个MHz缩小到20 kHz。虽然这种技术可以将QCL频率稳定到亚赫兹水平，但这种方法的实验装置通常十分复杂。

上述两种方法为主动稳频技术，此外还可以采取被动稳频的方法。2020年，ZHAO等人提出了一种利用光反馈对QCL进行被动稳频的简易实验装置，如图 7所示^[33]。QCL发射的激光被光束分束器(beam splitter，BS)BS₁分成两束，一束通过金镜反射提供反馈，反馈光强度受偏振器P₁和P₂控制，大小由功率计监测；另一路径的光被光束分束器BS₂分成两路，一束光入射到傅里叶变换红外光谱仪(Fourier transform infrared spectrometer，FTIR)用于表征频率噪声, 另一束光穿过一氧化碳吸收池，经光探测器(photo detector，PD)转换为电信号，最后由电频谱分析仪(electrical spectrum analyzer，ESA)测量功率谱密度。实验结果表明，光谱宽度从7.6 MHz缩小到107 kHz, 在不使用任何反馈相位控制的情况下，实现了对QCL谱宽的压缩，并且该方法不仅适用于F-P的QCL，而且还可用于分布式反馈QCL和分布式布喇格反射QCL。

Figure 7.  Schematic of the strong optical feedback stabilized quantum cascade laser ^[33]

以上技术实现窄谱中红外激光一般输出功率较低，且波长调谐范围小，在一些要求输出功率大、调谐范围大的场合需要采取光参量振荡技术。

光参量振荡激光器是实现3 μm~5 μm中红外激光器输出的主要方法之一，具有全固化、小型化、结构简单等优点。通过周期、角度和温度等多种调谐方式，OPO技术可实现红外、可见光甚至紫外激光输出，是可调谐激光产生的重要手段。如图 8所示，OPO通常由3个部分组成，即非线性晶体、抽运源和谐振腔。基于晶体的2阶非线性效应，将频率为ω_p的抽运光转换为两束参量光，其中低频光ω_i被称为闲频光，高频光ω_s被称为信号光。根据谐振腔内振荡的频率数目，OPO分为单谐振OPO和双谐振OPO。相比而言，单谐振腔虽然抽运阈值较高，但光谱特性和功率稳定性好，高功率条件下不易发生参量逆转换^[34]。OPO工作效率与抽运源和非线性晶体等多种因数有关，而非线性晶体起着决定性作用。可用于OPO的非线性晶体很多，如MgO ∶PPLN、ZnGeP₂、AgGaSe₂、KTiOAsO₄和KTiOPO₄等。其中，基于准相位匹配(quasi-phase matching，QPM)方式的MgO ∶PPLN具有非线性系数大、调谐范围宽等优点，在实现宽调谐和高功率的中红外激光输出方面具有重大潜力，是3 μm~5 μm中红外OPO的理想选择。

Figure 8.  Schematic of optical parametric oscillator

在非线性频率变换过程中，光参量振荡器必须同时遵守能量守恒和动量守恒^[35]：

式中，λ_p，λ_i，λ_s分别为抽运光、闲频光和信号光的波长；ω_p，ω_i，ω_s分别为抽运光、闲频光和信号光的频率; n_p，n_i，n_s分别是抽运光、闲频光和信号光的折射率。此外，对基于QPM方式的MgO ∶PPLN OPO，应考虑相位失配参数Δk^[35]：

式中，Λ表示非线性晶体的极化周期；c为光速。当Δk=0时，OPO符合最佳匹配条件，(3)式可写成^[35]：

通过(4)式可以计算得MgO ∶PPLN OPO所允许输出的特征参数。由OPO需要满足的能量守恒和相位匹配条件，可以得到闲频光谱宽Δλ_i为：

式中，Δλ_s为信号光谱宽，Δλ_p为抽运光谱宽。为得到窄谱宽闲频光，可通过一定技术对振荡信号光的谱宽进行约束，从而间接压缩闲频光谱宽。振荡信号光谱宽因采用的约束技术不同而有所差异，一般情况下不容易受到干扰而保持相对稳定。当Δλ_s=0.05 nm时，闲频光谱宽和抽运光谱宽关系曲线如图 9所示。其中，实线和虚线分别对应(5)式中的两种情况，表示闲频光谱宽的范围。可以看出，光学参量变换过程中，闲频光谱宽与抽运光谱宽成正比。因此，窄谱宽激光抽运源，有利于实现高效率窄谱宽中红外激光输出。然而，由于非线性晶体的增益带宽较宽，通常OPO在自由运行时输出的激光谱宽较宽，最高可达几十纳米，尤其在高功率运行时谱宽展宽更为明显。

Figure 9.  Idler linewidth at different pump light linewidth

表 3中列出了近年来窄谱宽中红外OPO的主要进展及性能参数。目前，基于OPO 3 μm~5 μm中红外输出谱宽最小为1 kHz@2.7 μm~4.2 μm^[36]，调谐范围最宽为2128.4 nm~5103.2 nm。为实现OPO窄谱宽激光输出，需要采用一定的技术手段对信号光或者闲频光谱宽进行约束。

一种常用的谱宽压缩方法是利用腔内光谱选择器来抑制谐振腔内的激光光谱宽度，如体布喇格光栅(volume Bragg grating, VBG)和标准具。VBG具有良好的光谱选择性，已被广泛用于获得高功率窄谱宽输出^[45-47]。2015年，PENG等人报道了一种由1064 nm主振荡功率放大器(master oscillator power amplifier, MOPA)抽运的高功率、窄谱宽2.907 μm PPMgLN光参量振荡器，实验装置如图 10所示^[46]。OPO自由运行时，在2.907 μm时的最大平均输出功率为71.6 W，斜率效率为26.7%，是当时已知的PPMgLN OPO在此波段最高输出功率; 当使用VBG作为腔镜时，在2907.55 nm处的最大平均功率为51.7 W，斜率效率为22.5%，并且OPO激光谱宽由自由运行的9 nm压缩到0.7 nm以下, 实验表明，VBG在缩小中红外闲频光谱宽方面发挥着关键作用。然而，通过调整VBG和PPMgLN的温度，闲频光可调谐范围仅为8 nm。

Figure 10.  Experimental setup of PPMgLN OPO based on VBG^[46]

为了同时实现OPO的宽调谐和窄谱宽输出，标准具成为一种有力的工具。2020年，LI等人报道了一种波长可调谐的啁啾强度调制光参量振荡器，实验装置如图 11所示^[48]。1064 nm抽运光经过电光调制器，调制频率范围为10 MHz~2.1 GHz，调制后的光通过一个掺镱光纤放大器进行放大, 通过在腔内插入0.2 mm厚的F-P标准具，限制振荡激光的谱宽。在抽运光为15.2 W时，获得2.16 W闲频光输出，最大转换效率为16.5%。通过改变晶体的温度，闲频光波长从3.1 μm调整到3.8 μm。实验发现，在OPO工作于自由运行状态下，当抽运功率超过10 W时腔内会出现多模振荡。当标准具插入后，发现在相同的抽运功率水平下闲频光光谱中没有纵模拍频现象，表明闲频光是单频振荡。在调制频率为300 MHz的情况下，测得频率不稳定性在200 s内小于1.5 Hz。

Figure 11.  Experimental setup of the intensity modulated OPO^[48]

通过使用标准具等光谱选择元件，可以起到压缩谱宽的效果，但同时也会带来额外的损耗。另一种谱宽压缩方法是种子光注入技术，即利用一个窄谱宽的激光器作为主振荡器，结合使用OPO进行放大，得到大功率、窄谱宽的中红外激光输出。如图 12所示^[49]，2021年，ERUSHIN等人报道了一种种子光注入光参量振荡器。抽运光为1053 nm的Nd ∶YLF激光器，最大脉冲能量为1 mJ，激光谱宽为0.11 nm。种子光为二极管激光器，通过改变温度可以使输出波长在1538 nm ~1544 nm范围内连续调整。实验结果表明，在未注入种子光时，抽运光转换为闲频光的效率为5.8%，谱宽约为18 nm。种子光注入后，抽运光转换为闲频光的效率为6.15%，谱宽为2 nm左右。该实验证明了将OPO与种子光注入实现中红外光源输出的可行性，同时体现了种子光注入在激光谱宽压缩、输出波长稳定、波束质量改善等方面的独特作用。

Figure 12.  Experimental setup of the narrow-linewidth OPO with seed light injection^[49]

在如何通过MgO ∶PPLN OPO获得窄谱宽、宽调谐中红外激光方面，本课题组开展了有关研究工作。如图 13所示，搭建了一种基于F-P标准具的窄谱宽OPO实验装置。1064 nm抽运源为一种基于非对称平平腔设计的二极管侧抽运Nd ∶YAG激光器，在10 kHz的重复频率下产生超过30 W的线性偏振输出，脉冲宽度为220 ns。MgO ∶PPLN晶体放置在温度精度为0.1 ℃温控炉中，通过改变温度实现OPO输出波长调谐。为获得窄谱宽输出，在腔内放置了F-P标准具。实验中测得信号光谱宽约为0.03 nm，根据(5)式理论计算闲频光谱宽小于1 nm。

Figure 13.  Schematic setup of narrow-linewidth MgO ∶PPLN OPO

遗憾的是，当波长在4 μm波段以上时，铌酸锂晶体存在光子吸收效应，无法兼顾高功率和窄谱宽输出。ZnGeP₂晶体非线性系数高(75 pm/V)，透射光谱范围宽(2 μm~12 μm)，在中、远红外激光产生中具有重要应用。如图 14所示，2018年，本课题组报道了ZnGeP₂ OPO产生4.3 μm窄谱宽激光的实验研究^[50]。对于波长小于2 μm的激光，ZnGeP₂晶体具有较强的吸收，因此目前的工作大都基于2.1 μm钬激光抽运源。然而用2.1 μm激光抽运ZnGeP₂ OPO产生4.3 μm激光只能采用Ⅰ类相位匹配方式，且4.3 μm处于简并点附近，输出谱宽可以达到200 nm，不利于获得窄谱宽激光。为此，本课题组利用1064 nm抽运KTiOPO₄ OPO产生2.7 μm抽运源，然后基于Ⅱ类匹配方式，用2.7 μm激光抽运ZnGeP₂ OPO获得4.3 μm波段窄谱宽激光输出。实验结果表明，当抽运波长为2.7 μm时，在4. 26 μm处获得最大单脉冲能量2.12 mJ，谱宽约为30 nm，取得了良好的谱宽压缩效果。

Figure 14.  Experimental setup of ZnGeP₂ OPO bumped by KTiOPO₄ OPO laser^[50]

硒镓钡(BaGa₄Se₇, BGSe)是一种具有宽光谱透过范围的新型中红外非线性晶体(0.47 μm ~18 μm), 其有效非线性系数大，损伤阈值高，在宽调谐、窄谱宽中红外激光方面具有研究价值。2022年，本课题组首次报道了一种基于标准具的L型窄谱宽BGSe光学参量振荡器，实验装置如图 15所示^[51]。在自由运行下状态时，Ⅰ型相位匹配下BGSe(56.3°, 0°)输出峰值波长为3529 nm，谱宽为4.53 nm。在插入标准具后，谱宽减小到1.27 nm ~2.05 nm，输出光谱如图 16所示。当标准具倾斜角度为2.34°时，谱宽为2.05 nm，峰值波长仍为3529 nm；当标准具倾斜角为3.90°时，峰值波长为3534.9 nm，谱宽为1.27 nm，这是目前报道的BGSe OPO最窄谱宽。同时，在插入标准具后光束质量也得到了改善。

Figure 15.  Experimental setup of narrow-linewidth BaGa₄Se₇ OPO^[51]

Figure 16.  Schematic of output spectra of BaGa₄Se₇ OPO^[51]

谱宽是激光器的重要指标之一，窄谱宽激光在诸多应用方面都具有优势。实现窄谱中红外激光输出的方法有很多，中红外固体激光器可以通过对过渡金属离子掺杂、扩散工艺的控制或改善晶体生长方式等来实现窄谱宽激光输出，光纤激光器通过反射光栅设计可获得单频激光输出。量子级联激光器固有的谱宽仅有几十赫兹，在窄线宽激光方面具有重大潜力，可采用饱和吸收稳频、光反馈稳频等方法实现极窄谱宽激光输出。中红外OPO采取种子光输入、在谐振腔内插入标准具或体光栅可以将中红外激光谱宽由十几纳米压缩到2 nm以下。其中，谐振腔内插入标准具的MgO ∶PPLN OPO具有高输出功率、宽波长调谐和成熟抽运源的优点，是产生3 μm~5 μm窄谱中红外激光的有效技术手段。另外，随着新型非线性晶体的出现，将弥补MgO ∶PPLN OPO波长长于4 μm输出功率急剧下降的缺点，3 μm~5 μm窄谱光学参量振荡器将会取得更大突破，在4 μm~5 μm波段实现更高功率激光输出，并创造出新的应用前景。