The investigation of fluorescence signal and acoustic signal from femtosecond filamentation

过去的研究表明，飞秒激光脉冲无法在空气中实现远距离传输。1995年, BRAUN等人首次在实验上观测到飞秒激光成丝现象，强红外飞秒脉冲的强度在几十米后不仅没有减弱反而增大^[1]。飞秒激光成丝是一种非线性光学现象，飞秒激光在透明介质中传播时，基于克尔自聚焦效应和等离子体散焦效应的动态平衡，形成一条细长的等离子体通道，即飞秒光丝。飞秒激光成丝在远程探测、人工增雨、大气污染物检测等方面都有广泛的应用前景，引起了人们的关注^[2-3]。近年来，为了进一步发掘其在远程探测方面的潜在应用价值，相干的激光发射现象成为飞秒激光成丝研究的重点，特别是N₂⁺的“激射”。为了解释“激射”的产生，人们先后提出了电子再碰撞激发理论^[4]、多电子态耦合^[5-7]和分子转动诱导光学增益^[8]等。最近的研究表明，N₂⁺在391 nm和428 nm的“激射”强度与光丝长度存在强烈关联性^[9-10]。

研究飞秒激光成丝的荧光辐射以及实现对其长度的表征，有利于揭示飞秒激光成丝中“激射”现象的本质。为此，本文作者设计了实验装置，测量了空气中光丝不同位置处发出的荧光信号，通过改变入射激光的脉冲能量和偏振状态来研究荧光信号的变化; 同时，采用声音测量法对光丝做进一步测量，通过两种方法的结合对等离子体光丝进行长度表征。

实验装置如图 1所示，以获得飞秒激光成丝过程中的荧光辐射光谱和声音信号。实验中采用的飞秒激光器型号为Astrella(Coherent, Inc.)，该系统可输出中心波长为800 nm、脉冲时间宽度为35 fs、单脉冲最大能量为7 mJ、重复频率为1 Hz~1000 Hz可调的线偏振激光脉冲。激光器发射出的重复频率为1000 Hz的激光经过λ/4波片、中性密度滤光片后，被焦距为40 cm的透镜聚焦，在空气中产生光丝。在光丝的垂直方向上由光纤将荧光信号引入光谱仪，测量光丝的荧光光谱。光谱仪型号为USB4000(Ocean Optics, Inc.)，光谱每次测量的积分时间为1.5 s，平均次数为5次。控制电动位移台使组装在其上面的光纤探头沿激光传播方向移动，以获得等离子体光丝不同位置处的荧光信号。转动波片控制激光的偏振态实现由线偏振到圆偏振的演化。调节中性密度滤光片可连续改变激光脉冲能量，以获得不同激光脉冲能量下的荧光信号。测量过程中以荧光信号出现的位置为等离子体光丝传输的零点，位移台每移动1 mm收集一次信号，直至荧光信号消失。

Figure 1.  Schematic diagram of the experimental setup

采用麦克风测量等离子体光丝不同位置处的声音信号，并与同步测量的荧光信号进行对比，来反映飞秒光丝的变化趋势。麦克风被放置在距光丝约0.5 cm处，其收集到的声音信号经放大器后，接入示波器(Tektronix DPO 2024, Tektronix, Inc)。本文作者设计了声音的放大电路，以更好的实现声音信息的采集，并提高其灵敏度。麦克风与光纤探头固定在同一位移台上，以保证其同步测量光丝同一位置的声音信号。

由于多光子电离^[11]和隧道电离^[12]，飞秒激光成丝过程会伴生大量自由电子以及激发态的离子和分子。氮气是空气的主要成分，因此光丝内部产生大量处于激发态的N₂⁺和N₂。实验测量表明，这些激发态的离子和分子在跃迁至低能级时，会产生290 nm~440 nm波长范围内的荧光。氮荧光的激发机理主要有两个通道：一个通道是N₂⁺的B²Σ_u⁺ → X₂Σ_g⁺跃迁，如391 nm对应于B²Σ_u⁺(ν=0) → X₂Σ_g⁺(ν′=0)跃迁及428 nm对应于B²Σ_u⁺(ν=0) → X₂Σ_g⁺(ν′=1)的跃迁；另一通道是N₂的C³П_u → B³П_g的跃迁，如337 nm对应于C³П_u(ν=0) → B³П_g(ν′=0)跃迁及357 nm对应于C³П_u(ν=0) → B³П_g(ν′=1)跃迁，其中，ν代表电子态的上振动能级，ν′代表电子态的下振动能级。控制入射激光的单脉冲能量为2.0 mJ, 图 2为在光丝中间位置测量得到的荧光光谱。其中蓝色实线和红色虚线分别表示入射激光为圆偏振态和线偏振态时的荧光光谱。由图 2可知，337 nm处的N₂荧光信号在圆偏振光下的强度比线偏振态下强，391 nm处的N₂⁺荧光信号强度则在线偏振态下较强。图中, LP表示线偏振(linearly polarized), CP表示圆偏振(circularly pola-rized)。

Figure 2.  Fluorescence spectrum with an incident pulse energy of 2.0 mJ

在气体等离子体产生过程中，线偏振激光脉冲光矢量端点的轨迹沿着传播方向为直线，电场的方向周期性正负变化，其中的电子被交替地加速和减速；圆偏振激光脉冲光矢量端点的轨迹为圆周，电子总是一直被加速，圆偏振光作用下产生的电子有更高的动能^[13]。对于毫焦耳量级的入射激光脉冲，在常压下光丝内部的功率密度被限制在1.0×10¹⁴ W/cm²附近。圆偏振光场产生的自由电子的动能集中分布在16 eV左右，而线偏振光场中自由电子的动能大多处于2 eV以下^[14]。高能量电子与氮分子碰撞产生激发态N₂(C³П_u)，使得圆偏振飞秒激光诱导的氮分子的337 nm荧光增强。线偏振光下产生的391 nm荧光信号总是强于圆偏振光，该现象与氮分子内价电子的电离情况有关。对于氮分子离子N₂⁺(B²Σ_u⁺)，其电子碰撞激发所需的能量更高，且激发截面小于N₂(C³П_u)的截面^[15]，在线偏振光和圆偏振光诱导的等离子体中均未明显观察到电子碰撞激发现象。但是，激光强度为10¹⁴ W/cm²时，线偏振光的离子产率是圆偏振光的一到两个数量级^[16]，因此线偏振光下N₂⁺的产额更高，可产生更强的391 nm荧光信号。

沿着光的传播方向移动光纤探头，可以测量飞秒光丝不同位置处的荧光信号。如图 3所示，为入射激光能量分别为1.0 mJ，1.5 mJ和2.0 mJ时，激光的偏振态分别为线偏振和圆偏振情况下，测量得到391 nm处的N₂⁺荧光信号强度和337 nm处的N₂荧光信号强度随光传输距离的变化。可以发现，在3种不同的入射激光能量下，光丝中心位置处337 nm的荧光信号在圆偏振光作用下的强度约为线偏振态下的2倍，而391 nm的荧光信号则是在线偏振态下的强度约为圆偏振光下的1.3倍。随着入射激光单脉冲能量的增加，荧光强度的最大值在逐渐增加。

Figure 3.  Variation of fluorescence signal intensity with light propagation distance

由于透镜和克尔自聚焦效应的作用，随着传播距离的增加，其激光强度逐渐增加，当达到一定强度时，空气介质被激发、电离，飞秒光丝逐渐形成，开始产生荧光辐射并通过光致电离产生等离子体，等离子体会对激光产生散焦作用。中心波长为800 nm的飞秒激光对应的等离子体临界密度为1.7×10²¹ cm^-3。通常飞秒激光诱导气体等离子体的密度为10¹⁶ cm^-3~10¹⁷ cm^-3[17]，等离子体产生后折射率n_p可以表示为：

式中，N_c=ε₀m_eω₀²/e²为临界密度，而N_e，n₀，e，ε₀，m_e和ω₀分别是等离子体电子密度、线性折射率、电子电荷、真空介电常数、电子质量和飞秒激光中心的圆频率。等离子体浓度越高，散焦作用越强。在飞秒激光成丝过程中，当等离子体的散焦作用暂居主导地位后，激光开始逐渐发散，等离子体密度下降，表现为荧光强度的降低。因此，光传输距离增加，荧光信号强度先增加后减小。

从图 3所示结果还可以发现，荧光最强位置随着入射激光脉冲能量的增加而前移。该现象可以用半经验自聚焦公式来解释^[18]：

式中，Z_f为光束自聚焦的焦距，实验中在此位置处荧光强度最强，k₀为激光脉冲的波数，w₀为激光初始束腰半径，P₀为初始激光平均功率，P_c为自聚焦临界功率。考虑聚焦透镜的影响，荧光强度最强位置会向透镜的焦点方向移动：

式中，f为透镜焦距。同时由于群速度色散效应所导致的散焦作用的影响，实验中测得的Z_f会与理论值存在些许偏差^[19]。由此可知，光束焦点的位置随入射激光平均功率的变化而变化。当入射激光单脉冲能量增加时，激光平均功率也相应的增大，因此Z_f的值减小，实验中荧光最强位置将随着能量的增加而前移。

取荧光信号最大强度的5%为飞秒光丝出现的基准，即认为当荧光信号强度达到其最大强度的5%时飞秒光丝存在。采用不同荧光信号获得光丝长度信息如表 1所示。无论激光的偏振态如何设定，光丝的长度都是随着入射激光能量的增加而减少。这是因为实验中使用的透镜焦距较小，随着入射激光能量的增加，透镜和空气的聚焦作用与等离子体散焦作用形成的动态平衡很容易被打破导致光丝长度变短，如(2)式所示。无论是N₂⁺的391 nm荧光、N₂的337 nm荧光还是统计一定光谱范围内的荧光强度，线偏振态激光作用下等离子光丝的长度都略大于圆偏振激光作用下的结果。相关测量说明，飞秒激光光丝的长度是由入射激光强度、透镜焦距和激光偏振态等诸多因素综合决定的。

当飞秒激光脉冲在空气中产生等离子体光丝时，空气被电离，产生等离子体冲击波，并在极短的时间内弛豫为等离子体声波，这一声波信号与等离子体内的自由电子密度有关，所以通过对声音信号研究可以得到等离子体光丝的相关信息^[20-21]。用声学测量方法研究等离子体光丝的相关信息具有无损性和实时性。本文作者采用麦克风对飞秒光丝产生的声音信号进行了测量，并与荧光测量结果进行对比。在声学法测量过程中以荧光信号出现的位置为等离子体光丝传输的零点，位移台每移动1 mm收集一次信号，直至荧光信号消失。图 4为入射激光能量为2 mJ时光丝的声学测量结果。图 4a中为采集到的一个声音信号，图 4b中为荧光信号与声音信号强度随光丝传输距离的关系。这里的荧光信号强度对应290 nm~440 nm范围内荧光信号强度的积分。由图 4可知，荧光信号和声音信号都在等离子体光丝传输位置5 mm左右信号强度开始显著增加，到约12 mm时信号强度下降迅速。以荧光信号最大强度的10%为飞秒光丝出现的基准，由荧光信号测量得出光丝长度约为1.1 cm。而由声学法测量获得的光丝长度则明显高于荧光法测量结果。这是由于麦克风的接收口，相比于光纤探头的收集口而言，能够接收更大角度范围内的声音信号，导致测量偏差较大。因此，荧光测量法获得光丝长度相较声学测量法而言更精确。之前的研究表明N₂⁺在391 nm和428 nm的“激射”强度与光丝长度存在强烈关联性^[9-10]，而作者对光丝长度的表征方法，为研究“激射”强度随着光丝长度演化的规律提供了有力工具。

Figure 4.  Acoustic measurement results

本实验中测量了不同能量和偏振态的激光入射到空气中时产生的等离子体光丝不同位置处的荧光信号强度，在相同激光脉冲能量下，相比线偏振光，圆偏振光产生的N₂荧光信号更强；而对于N₂⁺荧光信号，线偏振光更占优势。圆偏振光作用产生的电子具有更高动能，与氮分子碰撞产生激发态N₂ (C³П_u)，使得氮分子的337 nm荧光增强。虽然在线偏振和圆偏振光下通过电子碰撞激发产生N₂⁺(B²Σ_u⁺)的效率极低，但线偏振光下的离子产率远高于圆偏振光，因此线偏振光下可产生更高强度的391 nm荧光信号。光束自聚焦的焦距Z_f随着入射激光功率密度的增加而减少，表现为荧光最强位置随着入射激光脉冲能量的增加而前移。同时，荧光测量可以给出等离子体光丝的长度信息，且相较于声学测量光丝长度，荧光测量法精度更为准确。