Study on microstructure and properties of laser welded joints of aluminum/steel with different thickness

近年来，在汽车轻量化、工业材料多元化的趋势下，单一铝或钢产品的应用已不能完全符合碳中和的发展主题，因此，提升异种金属连接件性能显得尤为关键。铝/钢连接可以有效减重，实现节能减排，也可拓宽铝/钢材料应用范围^[1]，由于铝/钢熔点、延展性、热导率、密度等物理化学性质差异较大^[2]，导致焊后接头冷却过程中易产生FeAl、FeAl₃、FeAl₇、Fe₂Al₅、FeAl₂等二元脆性化合物，降低接头质量，严重限制了在特定场景下的应用。

为了不断满足应用需求，国内外科技工作者尝试了多种方法来改善铝/钢焊接头质量。CAO等人^[3]研究了中间层对铝/钢激光搭接焊的影响，结果表明：Cu/Ni复合中间层的加入充分改变冶金反应，有效减少Fe-Al二元化合物的生成，提升接头质量。BA等人^[4]利用激光摆动技术研究了激光功率对铝/钢搭接焊的影响，结果表明：当激光功率为1.4 kW时能得到缺陷较少、抗拉强度明显提高的铝/钢接头。HAN等人^[5]研究了不同搭接方式对铝/钢激光焊接接头影响，结果表明：采用铝下钢上的搭接方式获得的接头焊缝深宽比大于1，接头界面化合物主要为Fe₂Al₅，且形态和分布明显改善，接头抗剪强度相比铝上钢下焊接方式获得的焊接头也有明显提升。以上报道虽实现铝/钢有效连接，接头性能也有所改善，但存在的共同问题为：搭焊接头铝/钢相互接触面积较大，接头厚度增加，焊接件应用限制较大，而采用对接焊的方式可有效解决此问题。另外，当激光垂直作用于接头中央，因两者熔点差异，熔融不同步^[6]，增加焊接缺陷产生，接头性能无法保障。YANG等人^[7]和CASALINO等人^[8]采用激光向钢侧偏置的方式进行铝/钢焊接，结果表明：铝侧烧结现象减少，焊缝熔合良好，接头性能明显改善。

本文中将激光向钢侧偏置进行不等厚铝/钢对接焊实验，通过调整焊接参数获得性能良好的焊接头，并对焊缝微观组织进行深入分析。

实验材料为150 mm×65 mm×4 mm的304不锈钢和150 mm×65 mm×8 mm的6061铝。化学成分见表 1和表 2，力学性能见表 3。

实验中采用德国通快公司型号为HL4006D的Nd∶YAG激光器。实验前先将待焊母材用砂纸去除表面氧化膜，并用丙酮对母材表面进行超声清洗、真空干燥炉烘干，然后将待焊母材用特定夹具固定在试验台上，将激光偏移至钢侧设定位置。焊接工艺参数见表 4，焊接示意图如图 1所示。

Figure 1.  Side view of laser butt welding

完成焊接实验后，切割获得标准拉伸试样(如图 2所示)，利用万能试验机测试接头抗拉强度，并对拉伸断口进行X射线衍射物相分析。在焊接区域进行12 mm×10 mm金相切割和镶嵌打磨，用配比为(1.5 mL HF+2.5 mL HCl+3 mL HNO₃+50 mL H₂O)的凯勒试剂和FeAl₃溶液分别对铝侧和钢侧进行15 s和30 s的腐蚀，在光镜下观察焊缝区域宏观形貌，利用扫描电镜及其配备的能谱分析仪(energy dispersive spectrometer，EDS)观察焊缝区微观组织形貌并分析元素组成。使用MH-60显微硬度仪在焊缝区域间距0.1 mm，进行载荷1.962 N保载时间10 s的显微硬度测试。

Figure 2.  Tensile specimen

图 3a~图 3e(对应表 4中试样a~e)所示为激光功率在2.4 kW~3.2 kW内变化的接头表面与截面形貌。从图 3中表面形貌可知，随着激光功率的增加，焊缝表面平整度逐渐提升。激光功率2.4 kW时，焊缝表面凹陷明显；激光功率2.6 kW时，焊缝表面飞溅较多；激光功率升至3.0 kW，焊缝表面整体飞溅减少无明显裂纹，焊缝整体饱满均匀无塌陷，接头成型最为美观；激光功率升至3.2 kW时，焊缝熔宽明显增加，焊缝表面粗糙度增大。对照图 3a~图 3e截面形貌可以看到，随着激光功率的增大，焊缝整体形状由字母“Y”转变为字母“X”。激光功率3.0 kW时，焊缝上下熔宽比较接近，激光功率继续增加至3.2 kW，钢侧焊缝裂纹以及熔合线上气孔缺陷增多。

Figure 3.  Joint morphology under different laser power

图 4a~图 4c(对应表 4中试样f~h)为保持激光功率3.0 kW、焊接速率1.8 m/min、偏移量0.3 mm、离焦量在2 mm~-2 mm内变化时接头表面与截面形貌。从图中可以看到，离焦量为2 mm时，焊缝表面飞溅较多且轻微塌陷；当离焦量变为0 mm时，此现象明显改善；当离焦量调整为-2 mm时，铝/钢两侧熔合比例适中，沿焊接方向无细小裂纹，焊缝无塌陷，表面成型最优。对照图 4a~图 4c的截面形貌可以看到，离焦量为2 mm时，接头焊缝上端塌陷最深，界面熔合线犬牙交错整体呈“S”形。焊缝中间区域存在明显的气孔和裂纹，其原因为熔池冷却过程中发生冶金反应生成铁-铝化合物并伴随出现裂纹、气孔、夹杂等缺陷^[9-11]。离焦量变为-2 mm时，熔合线逐渐平直，铝侧熔融面积增大^[12-13]，焊缝上部塌陷消失，熔合线上咬边、气孔缺陷减少。离焦量由2 mm变为-2 mm时，焊缝上下熔宽比值由2.1变为1.77(见图 5)，这是由于离焦量由正到负变化，接头底端熔融增多，同一焊缝上下熔宽逐渐接近。综合可知，本实验中激光功率3.0 kW、焊接速率1.8 m/min、偏移量0.3 mm、离焦量-2 mm时，获得的接头表面和截面形貌最好、缺陷最少，所以此焊接工艺最为稳定。

Figure 4.  Joint topography under different defocus amount

Figure 5.  Relationship between the defocus and melt width

图 6为试样h(见图 4c)焊缝截面的宏观形貌。图 7a为图 6焊缝标记区域(见K点)的放大图，图 7b为图 6焊缝标记区域(见P点)的放大图。图 7a和图 7b中标记点1~7为光镜下观察到的组织形态。从图 7a和图 7b中可知，在标记点1和7处存在沿钢侧连续锯齿状物质生成。在其他学者^[13-14]的研究中也同样表明，与标记点1、7处形态类似的锯齿状物质为Fe₄Al₁₃，其生成原因与紧邻钢侧有关。标记点2、3、4处分别能观察到絮状、正方形块状和米粒状物质，标记点5、6处为粗大和细小针状混合物，同时可观察到标记点2~6都位于界面或铝浓度较高的铝侧焊缝内。同样有学者^[15-17]研究发现，标记点2~6针状、棒状物为FeAl₃、FeAl以及Fe₄Al₁₃。因此图 7a和图 7b靠近铝侧焊缝标记点2~6应为富铝相铁-铝化合物。

Figure 6.  Aluminum/steel analysis position of -2 mm defocus

Figure 7.  Macrostructure of -2 mm defocus joint weld

图 8a和图 8b为图 6中K点的微观组织形貌图。A~E点的能谱仪(energy dispersive spectrometer，EDS)分析结果见表 5。图 8a中区域划分依据为图 8b中铁、铝元素含量曲线的变化趋势。由图 8b可知，在区域Ⅰ~Ⅲ内铝元素含量呈陡坡式下降，铁元素含量缓慢上升，进入区域Ⅳ后铁铝原子比例稳定在2：3，因此判断Ⅰ~Ⅲ为过渡区，Ⅳ为稳定区。在图 8a区域Ⅰ内可观察到形状不规则的大面积絮状物，在其上A点测得铁原子的原子数分数为0.16，铝原子的原子数分数为0.7527，结合A点铁、铝原子比例以及常温下铁在铝中的溶解度可知，铁原子以化合物的形式存在于此处，A点及其周围发生Al+Fe₂Al₅=2FeAl₃反应^[11]，因此A处化合物为FeAl₃，另有Al基固溶体生成。在图 8a区域Ⅱ内能明显观察到界面熔合线，熔合线上B点测得铁原子的原子数分数为0.4508，铝原子的原子数分数为0.3071，铬原子的原子数分数0.1404，由于B点紧邻钢侧铁含量较高，又在铁、铝冶金反应中根据吉布斯自由能铁-铝化合物生成的难易程度，一般认为Fe₂Al₅最先生成^[18]，综合铁、铝原子比例关系推断B点生成化合物为Fe₂Al₅。标记点C与区域Ⅰ中A点原子比例相似，推断两点存在化合物一致。除此之外熔合线上还存在冷却过程中元素Cr的富集结晶现象。图 8a区域Ⅲ、Ⅳ形貌平整，钢侧焊缝特征明显。D和E两点EDS元素检测显示，铁、铝原子含量比例稳定在3：2，由于区域Ⅲ、Ⅳ位于钢侧焊缝，又有D、E两处铝原子含量未超出在铁中最大溶解度32%^[13]，因此铝应以固溶体形式在钢侧焊缝与析出的Cr共存。综合A~E 5点原子比例可知，区域Ⅰ、Ⅱ内分布大量铁-铝化合物及固溶体组织，微观形态呈絮状，垂直于界面熔合线向铝侧生长；区域Ⅲ、Ⅳ铝原子扩散厚含量不高，化合物生成较少。

Figure 8.  Microstructure and EDS analysis of mark region point K in Fig. 6

图 9a和图 9b为图 6中位置P的微观组织形貌。F~H点的EDS分析结果见表 5。图 9a中区域划分依据为图 9b中铁、铝元素含量曲线的变化趋势。在图 9a中区域Ⅴ内可明显看到“蜂巢状”组织，其左侧为铝基腐蚀后典型特征。区域Ⅴ左侧虚线位置出现微观裂纹，原因是：左侧组织为铝基，与右侧铁-铝原子扩散后形成组织有明显区别，在两者交界位置产生应力集中，故沿区域Ⅴ左边界黄色虚线出现微观裂纹。对区域Ⅴ内位于界面铝侧组织上F点进行元素检测结果显示，铁、铝、铬原子比例约为4：13：1，Fe原子的原子数分数远低于Al。WEI等人^[18]的研究表明：紧邻熔合线铝侧内会生成不均匀的Fe₄Al₁₃。结合本文中EDS检测结果，F点生成物质应为Al固溶体+Fe₄Al₁₃，同时还存在钢熔融后析出的Cr。另一可能是：铁原子数分数介于0.50~0.55范围之内，Cr原子和Fe原子发生反应生成了脆性相Fe₂CrAl^[19]。区域Ⅵ内存在明显铝/钢熔合线，其上G点及其右侧H点的元素检测显示，铁、铝、铬原子比例为3∶1∶1，由原子比例可知，此区域铝原子的原子数分数较低，焊缝冷却过程中可与铁充分反应被完全消耗，结合X射线衍射仪(X-ray diffraction，XRD)物相检测结果，生成组织为富铁相Fe₃Al+单质Cr。

Figure 9.  Microstructure and EDS analysis of marked region point P in Fig. 6

通过对图 6中焊缝截面位置K、P点的微观组织(见图 8和图 9)对比分析可知，焊缝标记点K处主要组织为FeAl₃、Fe₂Al₅以及Fe、Al固溶体，标记点P处生成化合物为Fe₄Al₁₃、Fe₂AlCr和Fe₃Al。其原因为K和P分别处于焊缝中、下部，激光作用下铁-铝扩散情况不同，焊缝上部K处对于生成连续铁-铝化合物层表现出了更大的趋向性^[20]。

由图 8和图 9中标记点A~H的EDS元素(见表 5)和XRD(见图 10)物相分析可知，铝/钢焊缝存在众多铁-铝化合物，其中Fe₃Al只在铝侧及界面少量出现(见图 8a中区域Ⅰ和Ⅱ)，FeAl₃、Fe₂Al₅、FeAl在焊缝含量较多分布无明显规律。从XRD衍射峰强度可知，除铁-铝化合物外，焊缝部分位置还存在铁、铝固溶体组织。

Figure 10.  XRD results of aluminum/steel interface

图 11a~图 11d分别为熔池冷却演变过程示意图。结合铝/钢实际焊接过程可知，熔池存在时间极短^[11](小于1 s)。由铁-铝相变(见图 12)可以看到，当温度处于1538 ℃以上时形成熔池铁铝快速扩散，随着温度下降，α-Fe固溶体大量析出，温度降至1171 ℃左右，熔池内铝浓度持续增高，铁、铝发生多种冶金反应生成Fe₂Al₅，FeAl，FeAl₃，在界面区域能观察到针状和锯齿状物质(见图 7)；当温度降低至660 ℃以下，熔池基本成型凝固，已形成化合物在余温影响下继续消耗焊缝界面区残留铁铝原子，发生进一步反应^[18]生成富铝相Fe₄Al₁₃或富铁相Fe₃Al。最终焊缝完全冷却成型。

Figure 11.  Analysis on the evolution of aluminum/steel interface microstructure

Figure 12.  Fe-Al two-component phase diagram

图 13为图 3a~图 3e拉伸件的抗拉强度关系图。由图可知，随着激光功率增大，接头抗拉强度整体缓慢上升，其中激光功率为3 kW时，接头抗拉强度达到最大38 MPa，激光功率继续升至3.2 kW，接头抗拉伸强度出现下降。图 14为图 4a~图 4c拉伸件拉伸强度柱状图。由图可知，离焦量由2 mm变为-2 mm时，接头抗拉强度提升显著，其中离焦量为-2 mm时，接头抗拉伸强度达到最高57.7 MPa。

Figure 13.  Relationship between laser power and tensile strength

Figure 14.  Relationship between defocusing amount and tensile strength

图 15a和图 15b为图 6接头断口铝侧和钢侧表面微观形貌。断口表面1~4点EDS分析结果见表 6。在图 15中铝侧和钢侧断口表面均未发现拉伸韧窝，而大面积存在细小撕裂纹，这说明铝/钢焊接拉伸断口为脆性断裂。在图 15a铝侧可以看到拉伸断裂形貌呈现河流浪花状，存在诸多细小剥落层状结构。在图 15b钢侧断口表面能明显看到较多密集条状物质与密集“蜂窝孔”状结构存在。根据图 15中标记点1、2 EDS能谱元素分析结果可知，判断标记点1和2所处位置的组织结构为FeAl与少量FeAl₃及Fe₂CrAl的混合物，其中脆性Fe₂CrAl相的存在严重降低接头质量。3和4处存在条状和孔状结构，经EDS能谱元素分析为拉伸过程中脆性化合物Fe₄Al₁₃解离、脱落形成。除此之外，铝/钢断口表面还存在较多凹陷，EDS检测显示凹陷内存在化合物Fe₃Al。由LIU等人^[21]的研究可知，利用第一性原理计算FeAl₂、Fe₃Al相对于其它铁-铝化合物表现出韧性。因此拉伸凹陷形成由化合物Fe₃Al拉伸断裂造成。

Figure 15.  Tensile fracture morphology of -2 mm defocus joint

图 16为图 6焊缝截面显微硬度测试。由图可知，以铝/钢界面为起点向两侧拓展对焊缝区域进行显微硬度测试。其中在铝/钢界面区域硬度值(60 HV~500 HV)波动较大，原因为铝/钢界面在铝/钢液态下熔池相互混合冷却过程中生成种类繁杂，且脆硬不一的铁-铝化合物及固溶体；进入钢侧焊缝后，由EDS分析结果可知，此区域组织成分稳定，少量铝元素扩散起到固溶强化作用，硬度平均值(536 HV)为整个焊缝区域最高；随着向钢侧不断延伸，硬度值快速下降，直至钢侧母材，硬度值在200 HV上下浮动。

Figure 16.  Microhardness of -2 mm defocus joint weld region

(1) 激光功率3.0 kW、焊接速率1.8 m/min、离焦量0 mm、激光偏移量0.3 mm时，接头抗拉强度达到38 MPa。保持其它焊接参数不变，离焦量为-2 mm时，接头抗拉强度提升至57.7 MPa，达到铝合金母材的40%。

(2) 调整离焦量促进熔池流动，焊缝表面裂纹、气孔缺陷改善，界面熔合线更加整齐。离焦量为-2 mm时，接头焊缝中上部界面区域生成化合物为FeAl₃，FeAl，Fe₂Al₅，底部生成化合物为Fe₄Al₁₃，Fe₃Al，FeAl₃。

(3) 接头拉伸断裂模式为脆性断裂，断裂行为发生在铝/钢界面过渡层，界面区域由于铁-铝化合物分布不均使显微硬度在60 HV~500 HV内波动。

(4) 断口表面化合物主要为Fe₃Al，FeAl₃，FeAl及Fe₄Al₁₃。部分拉伸断裂形成的凹陷处检测发现化合物Fe₃Al，拉伸断裂形成的片层状结构上检测发现化合物FeAl₃，FeAl，Fe₄Al₁₃。