Research and development of diode pumped alkali lasers

半导体激光抽运碱金属激光器(diode pumped alkali laser，DPAL)是近些年发展起来的新型高效激光器^[1-3]。它利用半导体激光器(laser diode，LD)抽运气态的碱金属原子作为增益介质，理论斯托克斯效率高达95%以上，且激光的理论发热率低于5%，这意味着激光介质的热效应将被大大降低，从而同时实现高功率和高光束质量的激光系统将成为可能^[4-6]。由于DPAL的突出优势集中于其近红外波段、高效率、高光束质量、高能量、紧凑的结构等5个方面，因此，采用新型的DPAL可以使激光系统的体积和重量大幅减小，并可突破现有激光器难以克服的热致光学效应等技术瓶颈。目前DPAL正迅速成为前景广阔的新型高能激光光源^[7-8]。

作为一种新型的激光器，DPAL结合了化学激光器和固体激光器的优点，而同时又避开了它们的缺点。相比于化学激光器，使用半导体激光抽运时DPAL具有更高的吸收效率。另外，DPAL中的增益介质通常密封在固定或流动式的蒸气池内，具有无化学毒性的优点。与固体激光器相比，采用流动循环式的DPAL具有更高效的热管理方式^[9-10]。

尽管如此，DPAL研究中依旧存在着物理性问题需要面对。第1个问题是作为抽运源的半导体激光器的线宽与增益介质碱金属蒸气的吸收线宽匹配问题。一般情况，碱金属D₂线多普勒展宽后的线宽(约1pm)比普通半导体激光器线宽(2nm~4nm)窄很多, 显然很难直接用半导体激光器抽运碱金属激光器。另一个问题是²P_3/2和²P_1/2两个能级间的弛豫速率比受激发射的速率慢很多。这意味着电子被激发到²P_3/2能级后难以快速弛豫到²P_1/2能级上从而形成粒子数反转。因此，如何加快精细能级间的弛豫速率是实现高效DPAL的关键性问题^[11-12]。

碱金属激光器是以碱金属原子(Li、Na、K、Rb和Cs)的饱和蒸气作为增益介质，通过其最外层电子的能级跃迁来实现激光作用的一种典型的三能级激光器^{[11, 13]}。碱金属原子具有相似的能级结构，如图 1所示。图中, ²S_1/2为基态能级，²P_1/2和²P_3/2分别为两个激发态能级。通过抽运将电子由D₂线激发到²P_3/2能级上，经弛豫振荡后电子由²S_1/2能级跃迁至基态能级上(D₁线跃迁)，伴随出光^[14-15]。表 1中列出了D₁和D₂线跃迁情况和对应的斯托克斯效率值。

由于Li和Na原子的精细结构能级间隔非常小，难以实现粒子数反转，因此，目前国内外通常以K、Rb和Cs作为增益介质进行碱金属激光器的研究。早期的抽运源线宽较宽，难以与碱金属原子抽运吸收线宽相匹配，直到半导体激光器抽运技术的发展，才使这一问题得到解决。

2004年，美国利弗莫尔实验室的BEACH等人报道了碱金属激光器的第1篇理论模型研究工作^[16]，介绍了最基本的静态铯蒸气激光器的三能级理论模型构建及数据分析，并在低功率抽运情况下与实验结果吻合得很好(见图 2)。2011年，美国空军研究院的KNIZE等人提出了碱金属的五能级系统，在典型三能级理论基础上增加了更高的碱金属原子能量碰撞转移能级和电离能级，计算了碱金属激光器中能量碰撞转移和光致电离的详细数据，并指出在高功率情况下中性碱金属原子的电离对激光器的效率会有不可忽略的影响^[17]。2011年，国防科学技术大学的YANG等人报道了侧面抽运碱金属激光放大器内放大自发辐射(amplified spontaneous emission，ASE)对激光输出性能影响的理论研究工作^[18]，第1次在碱金属激光研究领域指出了ASE对于大功率化的重要性。

2012年，以色列的BARMASHENKO等人在理论建模中综合考虑了光致电离以及Cs原子化学反应等因素的影响，得到了在高功率抽运情况下与ZHDANOV的实验结果^[19]较为吻合的模拟计算结果^[20]，如图 3所示, 图中CW为连续波(continuous wave)。同年，该团队构建了流动式碱金属激光器理论模型，研究并报道了碱金属蒸气流速对激光器输出功率的影响，结果表明, 激光器输出功率随着流速的增加而明显增大，但是温度并没有显著升高(见图 4)，意味着流动式碱金属激光器具有更好的热管理机制^[21]。2016年，BARMASHENKO团队构建了精确的计算流体力学(computational fluid dynamics，CFD)模型研究超音速流动DPAL的输出性能，对比了超音速、准音速、亚音速情况下的输出功率情况，结果显示, 3种流速情况下激光器输出功率都可以达到兆瓦量级^[22]。

2018年，日本东海大学的ENDO等人基于实验数据，理论分析了缓冲气体不同组分对铯蒸气激光器性能的影响。结果表明，缓冲气氛中甲烷、乙烷、丙烷的不同混合比例对激光的最高输出功率影响不大，但对铯的上能级混合碰撞截面有影响。课题组基于实验数据，理论计算得到了不同情况下的淬灭截面数据^[23]。同年，ENDO团队基于波动光学构建了简化的流动DPAL模型，对激光器的热透镜效应进行了研究分析(见图 5)^[24], 计算结果显示, 该模型可以准确预判由于弛豫跃迁的放热反应导致的增益介质内的温度分布及其对应的热透镜现象; 而抽运功率密度低于10kW/cm²时，更高能级的电离行为对激光器输出性能的影响可以忽略。

在小功率抽运碱金属激光器的研究中，热管理问题并不突出，碱金属蒸气一般被装入密闭的玻璃池内，实验中可以认为是静止不动的。在研究初期，优先考虑使用具有优异光谱特性和激光输出的钛蓝宝石激光器作为抽运源。2003年，美国利弗莫尔实验室KRUPKE团队使用500mW钛蓝宝石激光器(抽运波长为780nm)抽运铷蒸气成功实现了碱金属激光器(激光波长为795 nm)的国际首次出光^[3]，实验中得到的斜率效率和光光效率分别为54%和16%。因为钛蓝宝石激光器的功率通常都很小(0.1W~1W)，研究者们逐渐转向半导体激光器来取代前者。2005年，该实验室PAGE等人首先利用半导体激光器(波长为780nm)作为抽运源证实了铷激光器的出光实验^[25], 实验中(见图 6)，他们在蒸气池中加入了氦气和乙烷作为缓冲气体，同时将半导体激光器耦合到光纤上。利用体布喇格光栅压窄抽运线宽至0.3nm，激光输出功率为1W，斜率效率为10%。图 6中，OC为输出耦合镜(output coupler)，HR为高反膜(high reflector)。

2006年，日本Hamamatsu中央研究所的WANG团队实现了半导体激光抽运的铯蒸气第1次的激光出光(激光波长895nm)^[26], 他们在圆柱形蒸气池内注入氦气和乙烷作为缓冲气体，两种气体的压强分别为69994.26Pa和9999.18Pa。半导体激光器的抽运波长为852nm，抽运线宽为0.2nm; 采用重复频率为1kHz的准连续模式抽运，激光输出的脉冲能量为13.5μJ，斜率效率为1.8%。同年，美国空军研究院的ZHDANOV课题组发表了利用钛蓝宝石激光器(波长为852nm)抽运铯蒸气的实验工作^[4]，他们通过优化蒸气池温度、输出耦合镜反射率、抽运光斑尺寸得到了81%的斜率效率和63%的光光效率，结果如图 7所示。如此高的斜率效率已经非常接近于理论极值。随后，ZHDANOV团队利用两组窄线宽(10GHz)半导体激光器阵列作为抽运源(抽运波长766nm)，第1次证实了钾激光器出光实验^[27], 激光输出波长为770nm，斜率效率为25%, 实验中，他们只用79993.44Pa氦气作为缓冲气体有效地加快了弛豫速率并加宽了抽运吸收线宽。

在过去的十几年中，静态式DPAL的输出功率得到不断提升。2008年，ZHDANOV团队使用了4个抽运源模块同时进行抽运(抽运波长852nm)，如图 8所示，得到48W的输出功率和49%的光光效率^[19]。图中，PBS为偏振分光棱镜(polarized beam splitter)，DM为双色镜(dichroic mirror)。2010年，ZWEIBACK等人采用波导增益池得到了145W的连续输出功率^[28], 实验表明，DPAL有能力实现高功率和高效率。

在2.1节中介绍的DPAL的所有实验结果都采用了固定式蒸气池，碱金属蒸气被密封在一个尺寸固定的静态蒸气池当中。实验中，蒸气池内的温度分布较为恒定，但其中产生的热很难及时排出，这将直接影响激光器的大功率化。而采用流动式循环系统的话，增益介质内产生的余热将会被流动气体实时带走，能有效保证蒸气池内的温度均一性。

2012年，俄罗斯联邦核子中心的BOGACHEV等人报道了流动式碱金属激光器的首次出光研究^[29], 他们的实验光路图如图 9所示，采用两组半导体激光器阵列作为抽运源实现双端抽运，抽运波长为852nm。蒸气池内充入一定比例的He-CH₄-Cs，加热至150℃，流速控制为20m/s, 得到约1kW的激光输出，其光光效率达到了48%。

2015年，美国空军研究院的ZHDANOV等人研究了采用如图 10所示密闭循环流动系统结构的钾蒸气激光器^[30]。密闭循环系统包括电磁驱动风扇、激光蒸气池、钾蒸气源、缓冲气体源和真空泵。蒸气池设计有4个镀有增透膜的端窗，实验中钾蒸气源的加热温度保持在185℃，而循环系统的其它部位温度保持在195℃以防止钾蒸气沉积; 系统流速可以控制在0m/s~6.6m/s范围内，而在6.6m/s流速情况下，他们实验得到了斜率效率为31%、最大功率为5W的770nm激光输出。

随后，美国空军研究实验室的PITZ等人报道了双流动循环系统碱金属激光器以及放大器的研究工作^[31]，其实验系统如图 11所示。利用该系统可以实现碱金属激光器双波长输出，也可以实现碱金属激光放大器研究。2016年，PITZ团队报道了利用该系统的铷蒸气激光放大器研究，得到571W的铷激光(795nm)放大输出，同时他们利用该系统得到了斜率效率为50%、激光输出为1.5kW的钾激光器(770nm)。2018年，以色列BARMASHENKO教授报道了利用循环流动系统的铯蒸气激光器工作，得到斜率效率为48%、输出功率为24W的895nm激光^[32]。

蒸气池内的温度分布是DPAL最为重要的物理参数之一，因为它对碱金属蒸气的饱和密度有很强的影响。然而，在大多数关于DPAL的研究文献中，蒸气池内部的温度被假定为恒定的，这与实际情况截然不同。作者所在团队研究出一种同时考虑热传学和激光动力学的方案来分析密闭蒸气池内部的温度分布^[33]。在该理论模型中，一个单元被划分成许多圆柱形的环，其轴线与图 12a所示相同。模型中计算了每一个圆柱环内的温度和产生的热量，得到蒸气池的总热量等于所有圆柱环所产生的热量之和的温度分布。

图 12b所示为横截面温度计算结果。很明显，在不同的抽运条件下，蒸气池中心的温度是最高的。此外，随着抽运功率的增加，温度梯度变得严重。因此在DPAL中使用高抽运功率并不总是会产生更高的光光效率，而这一问题可以通过选择设计良好的流动增益介质系统来解决。

弛豫振荡是一种涉及到粒子数反转和激光腔内光子等问题中能量交换的常见现象。有时，弛豫振荡中产生的突变可能会对稳定振荡的建立造成影响。对于DPAL，由于其增益通常非常高，这个问题可能会变得更加严重。作者认为值得在DPAL中进行弛豫振荡研究，以抑制输出噪声，设计出稳定的激光系统。构建了一个时间解析的动力学模型，研究不同的蒸气池温度、甲烷蒸气压、抽运功率、腔长和输出耦合镜反射率条件下的弛豫振荡特性^[34]。结果表明, 可以通过调整以上参数在一定程度上控制DPAL系统中的弛豫振荡。

图 13所示为参考文献[35]中的实验结果和模拟的激光脉冲结果。可以看到，理论模拟和实验结果中都明显存在弛豫振荡现象。另外，计算结果的曲线略高于实验结果。这种差异可能是由测量误差和在模拟过程中所做的假设造成的，例如抽运与激光光束之间的完美模式匹配、蒸气池内的均匀温度分布以及抽运激光器的高斯分布等。此外，在理论研究的基础上，弛豫振荡的第1个尖峰振幅甚至达到稳态连续输出值的7.5倍(抽运功率80W), 这种脉冲可能会对高功率DPAL的光学元件造成损伤。未来获得弛豫振荡尖脉冲的弱峰强度，需要采用优化的蒸气池温度、适当的甲烷气压、相对较低的抽运功率、相对较长的腔长以及输出耦合镜相对较高的反射率。

国内外虽然已经报道了许多关于DPAL的研究，但是很少有人对DPAL的优化进行系统地研究。作者所在团队于2017年利用已建立的模型^[36]，结合热传学和激光动力学研究了不同物理参数，诸如蒸气池的长度、半径以及蒸气池的加热温度等对输出功率的影响，并得到了输出功率与输出参数的2维和3维分布图(见图 14)，详细地给出了不同抽运功率下对应的最佳物理参数。

一般而言，碱金属作为激光介质，其显著优势表现为增益系数非常大，即使功率很小的激光脉冲也可利用主振荡功率放大器(master oscillator power amplifier，MOPA)结构来实现较高的放大倍率；另外，由于碱金属原子上能级寿命比普通固体激光介质小4个数量级，当调制到数十或数百兆赫兹量级的激光脉冲串经过碱金属蒸气池后，绝大部分从基态经受激吸收跃迁到上能级的电子，能够在较短时间内通过受激辐射返回到基态能级，这样就能保证每个脉冲信号在被放大前，碱金属各能级的粒子数分布类似于调制开始时的状态，因而在理论上可以保证放大后高重复调制频率的激光信号不会产生失真，同时亦能得到较高的放大倍数。2019年，作者所在团队着手建立用于将碱金属作为增益介质的时域调制放大器的理论模型，并进行了相关实验研究工作^[37]。图 15所示为实验得出的放大后的调制信号波形。可以看出, 在加热温度较低时，波形失真较小，但当温度升高时，波形失真变得不可忽视，失真主要是由于ASE所致。在今后的研究中，也将重点关注ASE效应，并着手优化碱金属放大器结构以获得满足需要的放大波形。

碱金属激光器是一类典型的高增益激光器，其在放大受激辐射的光子产生激光的同时，也会放大其它自发辐射的光子，从而在激光谐振腔中产生寄生振荡。通常而言，这种寄生振荡对激光器是有害的，其会大量消耗激光上能级粒子数，从而降低激光出光效率。实验发现，在不加谐振腔的情况下，直接让抽运光单次通过蒸气池，依然能明显观测到与激光光子同频率的振荡产生。鉴于此，建立了理论模型，结合玻璃蒸气池的制造工艺，讨论了3种典型的蒸气池结构对这种有害的寄生振荡的影响(见图 16)，在不同温度下将仿真结果与实验数据进行了对比，并给出了一种可以有效减少该种寄生振荡的蒸气池结构^[38]。图 16中，AR为防反射(anti-reflection)。

2018年，作者所在团队报道了一种可以同时输出两种波长的双波长碱金属激光器的研究工作。图 17所示为实现Rb-Cs双波长输出的光路图。将两个分别封装有Rb和Cs的蒸气池以串行的方式沿着光轴放置在谐振腔里，采用双向抽运的结构，实现同时输出两个波长的碱金属激光器^[39], 系统地研究了不同抽运光斑尺、抽运光束腰所在位置以及温度对双波长功率输出的影响，为双波长激光器的设计与发展提供了很好的参考。图 17中，RM为全反射镜(reflect mirror)。

近期，作者所在团队基于光线追迹原理更为精确地计算了端面V型抽运铯蒸气激光器中的ASE的效应(见图 18)，并系统地研究了温度、蒸气池几何结构和抽运功率等因素对ASE的影响^[40]。结果显示，在薄片DPAL中ASE的影响不可忽略，并且受抽运功率、蒸气池厚度、蒸气池温度等因素影响。需要综合考虑各种因素的影响，才能有效减少ASE对激光器性能的不利影响。

DPAL作为一种大有前途的新型激光器，在过去的10多年时间里得到了迅速的发展。在理论方面，碱金属钾、铷、铯的能级结构以及相应的激光动力学研究已经非常细致；流动激光系统的3维模型仿真与实验结果吻合相对较好。在实验方面，各个波长激光器的大功率化进展迅速，目前基本都已处于千瓦输出量级。未来碱金属激光器更大功率十万瓦级的实现，需要分别在理论和实验研究中寻求更多的突破。理论研究应该集中在超高气压和超高温度条件下的动力学过程研究，以及碱金属与缓冲气体比例、碱金属与系统材料之间的化学反应等的研究。实验方面将会着重于大功率激光输出的抽运效率、输出效率及初期工程化的探索研究。相信在不久的将来，具有良好光束质量的高性能DPAL将会得到更为快速的发展并走向应用。