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光镊是利用光子与微粒间动量转换，以实现对微粒运动操控的一项技术[1]。它具有非接触性、无损伤等特点[2]，被广泛应用于医学[3]、生物学[4-5]、物理学[6]、胶体科学[7]等领域。光镊技术和光纤的结合产生了光纤光镊[8]，具有精确度高、操作灵活等优点[9-11]。光纤光镊技术正朝着捕获更多微粒的方向发展，光学束缚效应下单光纤光镊可以利用微粒对光束的再聚焦捕获多微粒串列[12]，捕获性能主要受光纤尖端的结构形貌影响。其中，单一锥角结构的光纤探针因制备简单而被广泛地应用在单光纤光镊系统中。使用单锥角光纤光镊可以捕获多个直径为1 μm的聚苯乙烯小球，形成长度约50 μm的多微粒串列[13]。单锥角光纤探针还可以将大肠杆菌逐个捕获，并沿着出射光场的光轴方向形成1维的细胞串列，细胞串列的长度与输入光功率成正相关[14]。
在单光纤光镊系统中，除了广泛使用单锥角的光纤探头外，双锥角光纤探针(double-tapered optical fiber tweezer, DOFT)也有其重要的应用，例如可以实现微粒的非接触式捕获[5]。本文中使用由界面层腐蚀法[15]制作的双锥角光纤探针，来捕获多个二氧化硅微粒组成串列结构。理论上，使用COMSOL多物理场软件、利用有限元法计算了探针的2次锥角对其捕获多微粒的影响，为实验制备适用于多微粒捕获的、具有合适锥角的双锥角探针提供依据。同时，也从实验上探讨了微粒的尺寸和材料折射率对双锥角探针所能捕获的微粒数量的影响。
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当微粒偏离光纤轴时，在横向(与轴向垂直)捕获力的作用下，微粒会被吸引到光轴，然后在轴向散射力和轴向梯度力的作用下被捕获或者驱动。因此，只计算微粒在光纤轴上的受力情况。计算采用的几何模型如图 1所示。考虑到双锥角光纤探针是柱对称的，所以将3维几何模型简化成了2维的平面模型以降低计算量。图 1中，横轴表示光纤径向r，纵轴表示光纤轴向z，θ1和θ2分别表示双锥角光纤探针的1次锥角和2次锥角，其数值取自实验中制作得到的光纤探针。作者的双锥角探针是通过界面层腐蚀法[5]对Nufern公司生产的980 nm单模光纤腐蚀得到的，其纤芯直径为3.6 μm，纤芯和包层的折射率分别为1.4644和1.4507。捕获时光纤探针一般工作在水溶液中，因此环境折射率取为1.333。光源波长为980 nm，光功率取为30 mW(与实验一致)，光沿+z轴方向传播(如图 1所示)。计算时微粒为直径1 μm的二氧化硅小球，二氧化硅是光纤的主要材料，对980 nm波长的激光无明显的吸收，因此不考虑热效应造成的损耗。
图 1 双锥角光纤探针的几何模型
Figure 1. Geometric model of a DOFT
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电磁场的动量流密度可以用应力张量的时间平均表示[16]：
$ \frac{1}{4}\left(\varepsilon_0 \varepsilon_r|\boldsymbol{E}|^2+\mu_0 \mu_{\mathrm{r}}|\boldsymbol{H}|^2\right) \boldsymbol{I} $
(1) 式中, T为应力张量，ε0和εr分别为真空介电常数和相对介电常数，E为电场强度，上标*表示取共轭，μ0和μr分别为真空磁导率和相对磁导率，H为磁场强度，I为单位张量。对介质微粒表面的应力张量进行积分并求时间平均，就可以得到微粒受到的辐射力：
$ \langle\boldsymbol{F}\rangle=\oint\limits_S\langle\boldsymbol{T}\rangle \cdot \boldsymbol{n} \mathrm{d} S $
(2) 式中, F为微粒受到的辐射力，S为积分曲面, 即微粒的表面，n为微粒的表面法向量。双锥角光纤探针的出射光场是柱对称的聚焦场，横向光梯度力对微粒的作用表现为将微粒吸引到光轴上，此时光镊对微粒的横向力为0，于是光镊对轴上微粒的轴向力成为了决定微粒在光镊系统中受力与运动状态的关键因素[17]。
图 2是直径为1 μm的二氧化硅小球在不同2次锥角光纤探针的出射光场中的轴向受力。图中的插图分别对应捕获1个和2个微粒时的几何模型。图 2a表示单微粒受力，图 2b表示双微粒中最远端(指远离探针)的微粒2(如图中的插图所示)的受力，计算时微粒1和2紧密接触且作为一个整体在光轴上移动。探针的1次锥角θ1和2次锥角θ2的值分别采用了实验制备所得到的结果：θ1=22°，θ2分别为22°、48°、60°、72°和79°，其中θ2=θ1相当于单锥角探针。横坐标表示微粒离探针尖端的距离，纵坐标为输入光功率为30 mW时微粒受到的轴向力(即z方向受力)，负值力表示微粒的受力沿-z方向。因此负的轴向力意味着微粒将被轴向捕获，而正的轴向力则意味着微粒被轴向驱动。
图 2 不同2次锥角的光纤探针分别捕获不同数量直径1 μm的二氧化硅小球时，最远端(远离探针)微粒所受轴向力随其位置的变化
Figure 2. When DOFTs with different second taper angles trapping different numbers of 1 μm diameter silica microspheres, the relationship between the axial force on particles at the end and its position
图 2a表明，单微粒捕获时，微粒受到最大的轴向捕获力位于微粒和探针接触的位置，即图中距离为0处，这意味着接触式捕获。而且随着探针2次锥角的增加，最大轴向捕获力在不断地减小，表明对于单微粒捕获，探针的2次锥角不宜太大。这一点不难理解，因为随着探针2次锥角的增加，探针的聚焦能力将会减弱[5]，所以梯度力也随之减小。在图 2b中，对于双微粒串列的捕获，远端微粒2的受力是关键。如果它受到负的轴向力，意味着可以保持双微粒串列捕获状态；反之，若微粒2受到正的轴向力，则它会被轴向驱动，无法保持双微粒串列捕获。从图 2b不难发现，2次锥角为48°和60°的两根探针，远端微粒2在距离探针尖端1 μm~2 μm范围内受到负轴向力，表明这两根双锥角探针可以实现2个1 μm二氧化硅小球的串列捕获。但是其它3个角度的双锥角探针，远端微粒2的受力为正，因此无法捕获2个二氧化硅小球，这一结果与本文作者的实验观测一致。因此，要捕获多个(2个或2个以上)二氧化硅小球串列，须使用2次锥角48°或60°的光纤探针。此外，从图 2b也发现，采用2次锥角为48°和60°的两根探针捕获2个1 μm二氧化硅小球串列时，前者的最大轴向捕获力(-0.471 pN)明显高于后者(-0.204 pN)；而且最大的轴向捕获力也出现在串列和探针接触的位置，即图中横坐标为1 μm处，这意味着此处的双微粒串列捕获也是接触式。微粒直径1 μm的二氧化硅小球所受重力仅为0.014 pN，与探针的捕获力相比，重力和摩擦力可以忽略不计，因此模拟时不做考虑。
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捕获多微粒串列时，微粒的聚焦效应会改变探针的出射光场以及光场中微粒的受力[18]。对于多微粒的串列捕获而言，串列中最远端微粒的受力决定了串列整体的稳定性。一旦最远端微粒所受的负的轴向捕获力很弱, 不足以克服布朗运动或者受到正的轴向力作用，该微粒不能被捕获，那么包含它的微粒串列就将解体。随着捕获的微粒串列中微粒数量的增加，微粒的聚焦效应会逐渐减弱，导致最远端微粒的轴向捕获力也逐渐减弱。因此对于特定的光纤探针，它能捕获的微粒数量存在上限。本节中以1次锥角22°、2次锥角60°的双锥角光纤探针为例，计算了30 mW输入光功率下捕获不同数量的二氧化硅微粒时，最远端微粒所受轴向力，结果如图 3所示。
图 3 双锥角光纤探针捕获不同数量的二氧化硅微粒时最远端微粒的轴向力
Figure 3. Axial force on particles at the end when different numbers of silica microspheres are trapped by the DOFT
图 3所示为2次锥角60°的双锥角光纤探针分别捕获1、2、3、5、7、9个直径为1 μm的二氧化硅小球串列时，最远端微粒(如捕获3个微粒时，3号微粒即为最远端微粒，见图 3相应的几何模型插图)受到的轴向力。横坐标表示串列中最远端微粒的表面与探针尖端的距离，计算时串列中的各个微粒始终紧密接触，作为一个整体在光轴上移动。从图中不难看出，随着捕获微粒的数量由1个逐渐增加到3个，最远端微粒的轴向捕获力为负，说明相应数量的二氧化硅小球串列可以被整体捕获，而且最远端微粒所受的最大轴向捕获力也逐渐变强，意味着串列的稳定性也随之增强。但是，随着捕获的二氧化硅小球数量的继续增加，最远端微粒的最大轴向捕获力开始逐渐减弱，直到微粒数量增加到9时，最远端微粒(即9号微粒，见图 3中的插图)的最大轴向捕获力仅为0.036 pN。若继续增加微粒数量，最远端微粒的受力将转变为驱动力。因此对于2次锥角为60°的光纤探针，它所能捕获的直径1 μm的二氧化硅小球的数量上限是9个。
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在开展双锥角探针捕获微粒串的实验之前，本文作者首先用界面层腐蚀法[15]制作了不同2次锥角的光纤探针。使用Nufern公司的980 nm单模光纤和30 mL质量分数为0.4的氢氟酸作腐蚀液，并注入15 mL液体石蜡作保护层，在室温下通过腐蚀不同的时间，制备出了1次锥角为22°，2次锥角分别是60°、72°和79°的光纤探针。通过实验发现，2次锥角72°和79°两根探针不能实现多微粒的串列捕获，这一点与第1.2节中的计算结果吻合。因此，采用2次锥角为60°的光纤探针来进一步开展多个微粒串列的捕获实验，并探究微粒的尺寸和折射率对捕获微粒的最大数量的影响。
首先，用2次锥角60°的探针捕获了5个直径1 μm的二氧化硅小球，结果如图 4所示。实验过程中，激光波长980 nm，激光功率是30 mW。图 4a~图 4d依次是捕获1个、2个、3个和5个二氧化硅小球形成串列的光学显微镜照片，图中右侧的双锥型物体是光纤探针，左侧的黑色球形物体是直径1 μm的二氧化硅小球，小球上方的数字表示微粒按距离探针尖端的排序。如图 4a所示，捕获时微粒首先被横向梯度力吸引到光轴上，然后在梯度力与散射力的共同作用下达到平衡。在图 4b中，微粒1对光束的再聚焦会在光轴上形成新的焦点，实现对微粒2的捕获。由于捕获范围内微粒受到的轴向力均为负，两个微粒会在光纤探针尖端接触式地排列在光轴上。同理，探针可以继续捕获第3个、第4个和第5个微粒，直到捕获力无法克服外力，如图 4d所示。若增加激光功率，可以继续捕获更多数量的二氧化硅微粒，但是功率较大时，散射光形成的光斑太明亮，导致实验过程无法观察。
图 4 双锥角光纤探针捕获5个直径1 μm二氧化硅小球的过程
Figure 4. Process of trapping 5 silica microspheres with a diameter of 1 μm by using a DOFT
此外，也使用逃逸法[19]测量了上述探针捕获3个二氧化硅小球串列时每个微粒所受的捕获力，实验结果如图 5所示。溶液的粘滞阻力与温度有关[20]，实验时环境温度为20 ℃，溶液的粘滞系数为1.005 g/(m·s)。测量时最远端的微粒3首先逃逸，该逃逸速度下, 微粒1和微粒2仍然可以被捕获在探针尖端，因此将此时的液体粘滞阻力定义为双锥角光纤探针对3个微粒串列的捕获力。随着流体运动速度的增加，微粒2和微粒1会依次脱离探针。图 5中插图是相关的几何模型，方形、三角和圆点标记分别表示3个微粒串列捕获时微粒3、微粒2和微粒1的逃逸力(捕获力)的实验结果，黑色实线、红色虚线和蓝色点线分别表示相应微粒捕获力的线性拟合，这表示探针的捕获力与输入光功率是成正比的，因此直线的斜率代表探针对该微粒的捕获效率(定义为单位功率产生的捕获力)，分别为：12.0 pN/W、8.1 pN/W和5.7 pN/W。这说明捕获3个微粒串列时，距离探针越远的微粒其捕获力越小，因此, 当流体的速度逐渐增加时, 最远端微粒率先逃逸，探针对3个二氧化硅微粒系统的捕获效率为5.7 pN/W。
图 5 逃逸法测量双锥角光纤探针在不同激光功率下捕获3个二氧化硅小球时各微粒的捕获力
Figure 5. Escape method was used to measure the trapping force of each particle when the DOFT captured three silica microspheres under different laser powers
除了捕获二氧化硅小球，还使用2次锥角60°的光纤探针捕获了其它材料(酵母菌和聚苯乙烯)的不同尺寸的微粒串列。图 6a和图 6b分别是捕获直径1 μm的聚苯乙烯小球和直径5 μm的酵母菌的实验照片。图中的亮斑是探针出射的激光束被微粒散射的结果。
图 6 2次锥角60°的光纤探针捕获聚苯乙烯微球和酵母菌串列
Figure 6. DOFT with a second taper angle of 60° trapping multiparticle chain of the polystyrene microspheres and yeasts
捕获聚苯乙烯小球和酵母菌的最大数量分别是6个和3个。捕获酵母菌串列时，细胞之间并没有像聚苯乙烯小球那样彼此接触，而是有间隙。这是因为酵母细胞的直径更大，细胞表面的曲率则变小，导致微粒对激光束再聚焦时，焦斑会向前(+z方向)移动，如果直径大到一定程度，焦斑甚至会全部从微粒内部移出。因此其前面的微粒在该微粒的聚焦场中通过光学束缚效应而被捕获时，彼此不会有物理接触。改变微粒的尺寸，捕获的最大微粒数量也会随之改变，相关的结果列于表 1中。
表 1 双锥角探针捕获不同材料不同尺寸的微粒数量
Table 1. Number of particles of different sizes of different materials trapped by DOFT
particle material refractive index diameter/μm trapping number yeast 1.4 5 3 silica 1.4507 0.5 ＞5 1 5 5 2 polystyrene 1.595 1 6 3 2 5 1 表 1中所有微粒的捕获功率均固定在30 mW。当捕获直径0.5 μm的二氧化硅小球时，受制于光学显微镜的分辨率，只能观察到多于5个的微粒聚集在2次锥角光纤探针的尖端。从表 1中可以看出，无论是捕获二氧化硅还是聚苯乙烯小球，当微粒的尺寸增加时，捕获微粒的数量会逐渐减少，甚至无法捕获。因为随着球形微粒直径的增加，其对激光束的会聚效应会逐渐减弱，导致微粒之间的光学束缚作用也随之减弱。另外，对于直径同为5 μm的酵母菌、二氧化硅小球和聚苯乙烯小球而言，光纤探针对它们的最大捕获数量(分别是3个、2个和1个)随其材料折射率增加而减少。这是因为对于曲率半径同为2.5 μm的球形微粒而言，微粒材料的折射率越大，激光束在微粒表面的折射就越强烈，球形微粒会将光束汇聚在微粒内部形成焦斑，微粒外部的光强相应地变弱，这对处于其外部散射场(前向散射)中的其它微粒而言，微粒间的光学束缚作用也会受到削弱。
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利用界面层腐蚀法制备了1次锥角为22°、2次锥角为60°、72°和79°的双锥角光纤探针，理论上分析了2次锥角的角度和微粒数量对探针捕获力的影响，结果表明，探针的2次锥角超过60°时，不能捕获多微粒的串列，这与实验观测一致。实验上，本文作者使用2次锥角60°的双锥角光纤探针成功捕获了5个直径为1 μm的二氧化硅小球，也测量了捕获3个二氧化硅小球时各个微粒受到的捕获力，发现距离探针尖端越远的微粒，其受到的捕获力就越小，因此当驱动流体逐渐加速时，最远端的微粒将率先逃逸。另外，使用双锥角探针分别捕获了3种不同材料(酵母菌、二氧化硅和聚苯乙烯)、不同尺寸的微粒串列，结果表明，相同材料的球形微粒，随着其直径的增加，探针捕获微粒的数量将会减少；而对于相同直径的球形微粒，随其材料折射率增加时，捕获微粒的数量也会递减。
利用双锥角光纤探针捕获多微粒串列
Trapping of multiparticle chain using double-tapered optical fiber tweezers
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摘要: 为了捕获不同材料、不同尺寸的多微粒串列，采用界面层腐蚀法制备了双锥角光纤探针，搭建单光纤光镊系统捕获了酵母菌、二氧化硅和聚苯乙烯等材料的多微粒串列。结果表明，对于相同材料的微粒，双锥角探针所能捕获的微粒数量随其尺寸增加而减少，而对于相同尺寸的微粒，捕获微粒的数量随材料折射率增加而减少；通过测量捕获微粒串列时各个微粒的捕获力，发现串列中离探针尖端越远的微粒其所受捕获力越小，在外力的作用下远端的微粒将率先逃逸；理论计算显示当光纤探针的2次锥角超过60°时，不能捕获2个或2个以上的球形微粒，该结果和实验观测一致。此研究可应用于精细加工和微纳制造。Abstract: In order to trapping multiparticle chain of different materials and different sizes, a double-tapered optical fiber tweezer (DOFT) was prepared by the interfacial layer etching method. A single-fiber optical tweezers system was built to trapping multiparticle chain of yeast, silica, polystyrene, and other materials. The experimental results show that for the particles of the same material, the number of particles trapped by the DOFT decreases with the increase of their size; as for the particles of the same size, the number of particles trapped by the DOFT decreases with the increase of their refractive index. By measuring the trapping force of the multiparticle chain, it is found that the farther from the probe, the smaller the trapping force. Therefore, the particles at the end of a probe will escape first under the external force. In addition, the results of theoretical calculations show that DOFT with second taper angle greater than 60° cannot trap two or more spherical particles, which is consistent with experimental observations. This study can be applied to precision machining and micro-nano fabrication.
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图 2 不同2次锥角的光纤探针分别捕获不同数量直径1 μm的二氧化硅小球时，最远端(远离探针)微粒所受轴向力随其位置的变化
Figure 2. When DOFTs with different second taper angles trapping different numbers of 1 μm diameter silica microspheres, the relationship between the axial force on particles at the end and its position
图 3 双锥角光纤探针捕获不同数量的二氧化硅微粒时最远端微粒的轴向力
Figure 3. Axial force on particles at the end when different numbers of silica microspheres are trapped by the DOFT
图 4 双锥角光纤探针捕获5个直径1 μm二氧化硅小球的过程
Figure 4. Process of trapping 5 silica microspheres with a diameter of 1 μm by using a DOFT
图 5 逃逸法测量双锥角光纤探针在不同激光功率下捕获3个二氧化硅小球时各微粒的捕获力
Figure 5. Escape method was used to measure the trapping force of each particle when the DOFT captured three silica microspheres under different laser powers
图 6 2次锥角60°的光纤探针捕获聚苯乙烯微球和酵母菌串列
Figure 6. DOFT with a second taper angle of 60° trapping multiparticle chain of the polystyrene microspheres and yeasts
表 1 双锥角探针捕获不同材料不同尺寸的微粒数量
Table 1. Number of particles of different sizes of different materials trapped by DOFT
particle material refractive index diameter/μm trapping number yeast 1.4 5 3 silica 1.4507 0.5 ＞5 1 5 5 2 polystyrene 1.595 1 6 3 2 5 1 
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