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碱金属是一种具有强化学活性的金属，普遍存在于地壳和海水之中，在早期的化学物理学、激光器的发明和最新的激光物理领域扮演着重要的角色。自激光的初始概念提出以来，人们对碱基激光器进行了大量的实验和理论研究。2003年，KRUPKE[1]小组提出了利用碱金属蒸气作为增益介质，由窄线宽半导体激光器作为抽运源的三能级系统激光器，将其称为半导体抽运碱金属激光器(diode pumped alkali laser, DPAL)。它结合了化学激光器和固态激光器的优点，量子效率高、输出线宽窄、功率高，在冷原子制备、激光加工、医学、军工和航空航天等领域中均具有很好的应用前景[2-5]。
虽然DPAL具有很大潜力，但是要实现高效运行，仍然受到多方面因素制约，需要进一步探索。这些探索主要集中在两个方面。一方面是对DPAL的泵源和抽运系统结构的研究[6-8]：ZHDANOV小组[9]提出了流动式钾金属激光器的实验方案，获得了斜率效率为31%，最大输出功率为5W的连续钾激光；YACOBY小组[10]报道的流动式碱金属激光器系统能以连续形式稳定运行1h以上。另一方面是对激光工作介质系统的研究[11-13]: 在碱蒸气中充入不同缓冲气体，可以增加谱线线宽，提高抽运吸收效率，还可以加速两个精细结构能级间的能量交换，实现有效粒子数反转；KRUPKE的小组[14]发现，在Rb蒸气室中充入3He，随着压强升高，DPAL的输出功率可提高到28W，光光转换效率可以提高到50%。
在早期研究中，对Cs和Rb蒸气，通常选择烷烃类气体或惰性气体作为缓冲气体。烃类分子具有较大的碰撞转移截面，容易实现有效粒子数反转，但在温度较高时，可能会与碱原子发生反应，造成功率下降、蒸气池污染损坏等。惰性气体有较高的稳定性，但是碰撞转移截面较小。对激光介质中的碰撞能量转移及辐射过程进行探索，尤其是对缓冲气体的研究，可以为改善和提高DPAL的输出性能提供必要的数据支持。WANG小组[15-16]对激发态碱原子之间及碱-气体系统中的碰撞能量转移及辐射过程进行了大量的实验研究，得到了丰富的数据。对Rb-(Ar, N2)和Cs-(Ne, N2)混合蒸气系统，测量了不同气压下nP3/2激发态的有效辐射率，并给出了相应的碰撞转移截面。LIU小组[17]对Rb-N2系统进行了实验研究，给出了Rb(5Pj)原子的精细结构转移截面和猝灭截面(下标j为总角量子数，取1/2和3/2)，并讨论了缓冲气体压强对荧光强度的影响。
本文中对Cs-N2系统中的精细结构碰撞转移过程进行了研究，并与相同条件下Rb-N2系统中的实验结果进行了比较。Cs(Rb)-DPAL的工作温度通常在380K以内，充入缓冲气体的压强在104Pa~105Pa量级。碱蒸气温度过高，会在蒸气池内温度较低的部位沉积，严重影响碱金属激光器的正常运行。此外，蒸气池内的高温，会导致蒸气池对抽运光的吸收降低，进而影响碱金属激光器的光光转换效率。因此选择的实验条件为：充入氮气压强1.33×104Pa和2.66×104Pa，系统温度在303K~368K间变化。
激光激发碱原子至nP3/2激发态，利用激光感应荧光(laser induced fluorescence, LIF)光谱方法测量了不同条件下系统的D1线和D2线荧光强度。实验结果表明，在Cs-N2系统中，N2的充入加速了精细结构能级间的能量交换，使得D2线荧光减弱，D1线荧光增强。在340K附近，系统具有较高的荧光转换效率，随N2压强增加，D1线强度增强了；温度大于340K后，D1线和D2线荧光强度迅速下降，荧光猝灭效应增强了。在Rb-N2系统中，N2分子主要参与猝灭过程，随温度升高，D1线和D2线强度同步增加，温度高于360K后，Rb-N2间的电子-振动转移迅速增加，自发辐射荧光强度下降。
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圆柱形石英玻璃蒸气室长7.5cm，直径2.5cm，清洗后接入高真空系统，抽真空达到10-5Pa。蒸气室中充入几十毫克纯铯，在室温下充入1.33×104Pa氮气(压强由压强计测定)，封闭蒸气室从高真空系统断开。利用同样方法获得充有纯铯和2.66×104Pa氮气的蒸气室，以及纯铷和1.33×104Pa、2.66×104Pa氮气的蒸气室。
实验装置如图 1所示，蒸气室两端套有纯铜加热套，由直流稳压电源控制，中部裹有导热薄膜。蒸气室温度由双通道热电偶监测，最小精度为±0.1℃。调节DL 100激光器分别输出852.3nm(780.2nm)激光激发Cs(Rb)原子到nP3/2激发态，激光束的调谐准直可由电荷耦合器件(charge-coupled device, CCD)监测。在与激光束垂直方向上由像增强CCD(intensified CCD, ICCD)(Andor：Shamrock-SR-500i and iStar)探测碱原子D1线和D2线的荧光信号。图中，PMT为光电倍增管(photomultiplier tube)。
Figure 1. Experimental setup
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碱原子的D1和D2线跃迁辐射示意图如图 2所示。为了便于表述，图中nS1/2、nP1/2和nP3/2能级分别用0，1，2表示。n表示能层, 激光激发碱原子至nP3/2激发态，碱原子可以通过自发辐射D2、精细结构碰撞转移D1、碰撞猝灭等过程回到基态。
Figure 2. Schematic diagram of D1 and D2 line transition radiation of alkali atom
在Cs-N2系统中，可能存在的动力学过程有：
$ \begin{gathered} \operatorname{Cs}\left(6 \mathrm{P}_{3 / 2}\right)+M \rightarrow \operatorname{Cs}\left(6 \mathrm{P}_{1 / 2}\right)+ \\ \operatorname{Cs}\left(6 \mathrm{~S}_{1 / 2}\right)-551.4 \mathrm{~cm}^{-1} \end{gathered} $
(1) $ \operatorname{Cs}\left(6 \mathrm{P}_{1 / 2}\right)+M \rightarrow \operatorname{Cs}\left(6 \mathrm{P}_{3 / 2}\right)+ \\ \operatorname{Cs}\left(6 \mathrm{~S}_{1 / 2}\right)+551.4 \mathrm{~cm}^{-1} $
(2) $ \operatorname{Cs}\left(6 \mathrm{P}_{3 / 2}\right)+M \rightarrow \operatorname{Cs}\left(6 \mathrm{~S}_{1 / 2}\right)+M $
(3) $ \operatorname{Cs}\left(6 \mathrm{P}_j\right)+\operatorname{Cs}\left(6 \mathrm{P}_j\right) \rightarrow \operatorname{Cs}\left(6 \mathrm{D}_j\right)+\operatorname{Cs}\left(6 \mathrm{~S}_{1 / 2}\right) $
(4) 式中，过程(1)和(2)对应Cs原子的精细结构碰撞转移过程，M为基态Cs原子或缓冲气体N2分子。过程(1)的转移速率系数决定了D1线的强度。过程(3)是激发态Cs原子与M粒子的碰撞猝灭过程，这一过程不产生荧光。过程(4)是激发态Cs原子的能量合并过程，在本实验中，系统温度在303K~368K间变化，Cs蒸气压强约为10-4Pa~10-2Pa，充入缓冲气体氮气的压强约为104Pa，激发态Cs原子间的能量合并过程可忽略。在Rb-N2系统中，也有类似的动力学过程发生。
在本实验条件下，为简化求解，忽略系统中的能量合并和其它转移过程，只考虑精细结构转移、自发辐射和猝灭过程，对nP1/2和nP3/2能级建立速率方程[17]：
$ \begin{aligned} \frac{\mathrm{d} n_1(t)}{\mathrm{d} t}=Z_{21} n_2(t)-\left(\varGamma_1+Q_1+Z_{12}\right) n_1(t) \end{aligned} $
(5) $ \frac{\mathrm{d} n_2(t)}{\mathrm{d} t}=Z_{12} n_1(t)-\left(\varGamma_2+Q_2+Z_{21}\right) n_2(t) $
(6) 式中，n(t)为相应激发态粒子数密度，t为时间，Z为精细结构碰撞转移率，Γ为自发辐射率，Q为碰撞猝灭率(包括各种无辐射跃迁过程)，下标代表参加碰撞的能级(如图 2所示), 12和21表示能级1到2, 或者2到1的跃迁。
代入初始条件，设t =0时，n2(0)＝n，n1(0)=0，求解速率方程有：
$ n_1(t)=\frac{n Z_{21}}{\omega_{+}-\omega_{-}}\left[\exp \left(-\omega_{-} t\right)-\exp \left(-\omega_{+} t\right)\right] $
(7) $\begin{aligned} n_2(t)=& \frac{n}{\omega_{+}-\omega_{-}}\left\{\left[\left(\varGamma_1+Z_{12}+Q_1\right)-\omega_{-}\right] \exp \left(-\omega_{-} t\right)+\right.\\ & {\left.\left[\omega_{+}-\left(\varGamma_1+Z_{12}+Q_1\right)\right] \exp \left(-\omega_{+} t\right)\right\} } \end{aligned} $
(8) 式中, ω±为与转移率、自发辐射率和猝灭率有关的参数。
碱原子D1线和D2线自发辐射荧光强度分别为I1和I2：
$ \begin{gathered} I_1=\frac{n Z_{21}}{\omega_{+} \omega_{-}} \varGamma_1 h \nu_1 \end{gathered} $
(9) $ I_2=\frac{n}{\omega_{+} \omega_{-}} \varGamma_2 h \nu_2\left(\varGamma_1+Q_1+Z_{12}\right) $
(10) 式中，ν1和ν2分别为碱原子D1线和D2线的频率。D2线和D1线的荧光强度比为:
$ \frac{I_2}{I_1}=\frac{\varGamma_2}{\varGamma_1} \frac{h \nu_2}{h \nu_1} \frac{\varGamma_1+Q_1+Z_{12}}{Z_{21}} $
(11) 设Q1=k1N，Z21=k21N，Z12=k12N。其中，k1为碰撞猝灭速率系数，k21和k12为精细结构碰撞转移速率系数，N为碰撞粒子数密度。由参考文献[18]可知，对于Cs原子，Γ1=2.97×107s-1，Γ2=3.39×107s-1；对于Rb原子，Γ1=3.70×107s-1，Γ2=3.89×107s-1。化简后有：
$ \frac{I_2}{I_1}=\frac{3.55 \times 10^7}{k_{21} N}+1.20 \times \frac{k_1+k_{12}}{k_{21}} $
(12) $ \frac{I_2}{I_1}=\frac{3.96 \times 10^7}{k_{21} N}+1.07 \times \frac{k_1+k_{12}}{k_{21}} $
(13) (12) 式对应Cs原子荧光强度比，(13)式对应Rb原子荧光强度比。
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图 3a和图 3b中分别给出了Cs-N2系统中充入不同压强氮气，实验系统温度从303K~368K均匀升高时，Cs原子D1线和D2线荧光强度随温度变化的实验曲线。
Figure 3. Temperature dependence of spontaneous emission fluorescence in Cs-N2 system
从图 3中可以看出，充入氮气压强为1.33×104Pa时，随温度升高，Cs原子D2线荧光强度迅速下降，D1线荧光强度先增加后减小，在333K附近出现一个极大值。此时，6P3/2能级向6P1/2能级的转移增强，有较大的精细结构转移截面。在340K以后，随温度升高，D2线和D1线荧光强度均减小，即猝灭过程(3)发生的概率迅速增加了。充入氮气压强为2.66×104Pa时，随温度升高，Cs原子D2线荧光强度下降，D1线荧光强度也是先增加后减小，在333K附近，精细结构转移增强，D1线荧光出现极大值。340K以后，随温度升高，D2线和D1线荧光强度迅速减小，N2分子与激发态Cs原子间的电子-振动能量转移迅速增加。
从图 3中还可以明显看出，充入氮气压强不同，Cs-N2系统中D2线荧光强度随温度变化的实验曲线形状不同。在340K之前，充入氮气压强为1.33×104Pa时，D2线荧光强度有一个快速下降过程；充入氮气压强为2.66×104Pa时，D2线荧光强度下降较平缓。在340K之后，两条曲线基本重合。而不同氮气压强下D1线的变化规律基本相似，都有一个先增加后减小的过程。充入氮气压强为2.66×104Pa时，D1线荧光强度的峰值更高一些。
总体来说，Cs-N2系统中D1线和D2线荧光强度随温度变化的规律类似，在300K~320K之间，缓冲气体氮气压强的增加导致D2线荧光辐射减弱，D1线荧光缓慢增加；在320K~340K之间，激发态Cs原子密度达到一定阈值，N2分子更多参与到与激发态Cs原子间的精细结构碰撞转移，N2分子压强的增加使得D2线荧光的下降减缓了，D1线荧光迅速增加，在333K附近达到极大值；温度高于340K之后，D1线和D2线荧光强度下降，氮气压强的变化对荧光强度变化规律影响不大。
对Rb-N2系统，充入氮气压强分别为1.33×104Pa和2.66×104Pa时，D1线和D2线荧光强度随温度变化曲线如图 4所示。图 4a和4b分别是Rb原子5P3/2能级和5P1/2能级自发辐射的D2线和D1线荧光强度随温度变化曲线，实线对应氮气压强为1.33×104Pa，虚线对应氮气压强为2.66×104Pa。
Figure 4. Temperature dependence of spontaneous emission fluorescence in Rb-N2 system
从图 4中可以看出，在Rb-N2系统中，在360K之前，随温度升高，D2线和D1线荧光强度均缓慢增加；在363K附近，D2线和D1线强度均达到极大值；360K之后，随温度升高，D2线和D1线荧光强度均减小，即荧光猝灭过程迅速增强了。随充入氮气压强的增加，D2线强度减弱，D1线强度增加，N2分子对激发态Rb原子间的精细结构转移贡献加强了。
比较Rb-N2系统和Cs-N2系统中D2线和D1线荧光强度随温度的变化规律，可以看出，N2分子既参与了过程(1)表述的精细结构碰撞转移，同时参与了过程(3)表述的猝灭过程。对Cs-N2系统，D1线荧光强度在333K附近有一个明显的峰值，随充入氮气压强增加，峰值强度增加。N2分子对激发态Cs原子的猝灭效应较强，温度高于340K后，虽然基态Cs原子密度增加，但D2线和D1线荧光强度迅速减小。对Rb-N2系统，在360K之前，随温度升高，基态Rb原子密度增加，D2线和D1线荧光同步增强，N2分子更多参与到激发态Rb原子的精细结构转移过程，在360K之后，D2线和D1线荧光同步减弱，N2分子的猝灭效应增强。
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对纯Cs蒸汽池和分别充入氮气压强为1.33×104Pa和2.66×104Pa的Cs-N2系统，在323K~368K温度范围测量相应的D1线和D2线荧光强度。对纯Cs系统，基态Cs原子密度随温度升高而增加，其密度可由蒸气压公式给出[19]：
$ \lg p=5.006+A+B T^{-1}+C \lg T+D T^{-3} $
(14) 式中，参数A=4.165，B=-3830，C=D=0, T为开尔文温度, p为压强。该公式在估算10-10Pa~102Pa范围内的碱蒸气压强时，误差小于5%。在温度不太高时，Cs原子密度可由理想气体状态方程估算。计算得到303K~393K范围的Cs原子密度约为8.11×1010cm-3~4.91×1013cm-3。
图 5中给出了相应温度下的荧光强度比与基态Cs原子密度的关系。拟合直线与(12)式比较，由斜率给出精细结构碰撞转移速率系数。
Figure 5. Relationship between fluorescence intensity ratio and reciprocal number density of Cs atoms in ground state
由图 5中直线的斜率，得到Cs(6P3/2)原子的精细结构转移速率系数k21=3.56×10-8cm3/s。该结果与以前文献中的数据k21=5.20×10-11cm3/s相比[20]，大了3个量级，这时需要考虑光学厚蒸气中的辐射陷获效应，对(11)式中的有效辐射率进行修正，由Holstein理论给出Cs原子6Pj→6S1/2的有效辐射率Γ1≈Γ2=8.01×107/s[21]。代入(11)式可得k21=8.43×10-11cm3/s，与参考文献中给出的结果量级一致。
对Cs-N2系统，由图 6可以看出，在充入氮气压强为1.33×104Pa和2.66×104Pa时，N2分子对激发态Cs原子的猝灭效应较强，D2线荧光强度随温度升高而减小，基态Cs原子和N2分子同时参与精细结构转移过程，(12)式中的粒子数密度N应包括基态Cs原子和N2分子。仅由相应温度下的荧光强度比与基态Cs原子密度的关系，拟合直线给出的精细结构碰撞转移速率系数存在较大误差。图 6a图和图 6b中分别是充入氮气压强为1.33×104Pa和2.66×104Pa时，荧光强度比与基态Cs原子密度的关系。
Figure 6. Relationship between fluorescence intensity ratio and the reciprocal number of Cs atomic density in Cs-N2 mixture
由图 6中可知，Cs(6P3/2)原子的精细结构转移速率系数分别为k21=6.39×10-8cm3/s和1.05×10-7cm3/s。这里没有考虑N2分子与Cs(6P3/2)原子的精细结构碰撞和猝灭效应，故结果比实际的精细结构转移速率系数大。由第2.2节中的分析可知，N2分子的猝灭效应使得D2线荧光强度迅速下降，荧光强度比减小，斜率下降，精细结构转移速率系数增加。
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实验研究了Cs-N2系统中的精细结构碰撞能量转移过程，讨论了缓冲气体N2分子对Cs原子精细结构能级间的能量交换加速作用，为实现DPAL的高效运行提供参考数据。在碱原子蒸气室中分别充入1.33×104Pa和2.66×104Pa缓冲气体氮气，系统温度设定在303K~393K间变化。DL100半导体激光器激发碱原子到nP3/2激发态，利用LIF光谱方法测量了不同条件下的D1线和D2线荧光强度。
实验结果表明，在Cs-N2系统中，在温度不太高时，N2分子在猝灭D2线荧光的同时，加速了精细结构能级间的能量交换，使得D1线荧光增强。在340K附近，系统具有较高的荧光转换效率，D1线荧光具有极大值。温度大于340K后，D1线和D2线荧光强度迅速下降，激发态Cs(6P3/2)原子的能量主要以电子-振动能量转移方式猝灭衰减。温度低于340K，氮气压强的增加导致D2线荧光减弱，D1线荧光增强，N2分子促进了Cs原子精细结构能级间的能量交换。温度高于340K，N2分子的猝灭效应迅速增强，氮气压强的增加基本不引起D1线和D2线荧光衰减曲线的变化。
在Rb-N2系统中，随温度升高，D1线和D2线荧光强度同步变化，温度低于360K时，D1线和D2线荧光强度增加，N2分子对精细结构能级间能量交换的促进作用不明显。温度高于360K后，Rb-N2间的碰撞猝灭效应增强，D1线和D2线自发辐射荧光强度下降。氮气压强的增加使得D1线强度整体降低，而D2线荧光强度整体上升。N2分子密度的增加，促进了Rb原子精细结构能级间的能量交换作用。
对Cs和Rb蒸气，选择乙烷或甲烷作为缓冲气体，虽然具有较大的碰撞转移截面，但在温度较高时，可能发生化学反应影响激光器的正常工作。选择惰性气体He作为缓冲气体，可以加速能级混合效率和谱线加宽，但是碰撞转移截面较小，且有明显的渗漏效应。氮气具有丰富的振转能级，比惰性气体原子的碰撞转移截面大，且性质较为稳定，可以为不同环境下DPAL缓冲气体的选择提供参考数据。
Cs-N2系统中精细结构能量交换的作用
Role of fine structure energy exchange in Cs-N2 system
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摘要: 为了讨论缓冲气体对碱原子精细结构能级间的能量交换加速作用, 利用激光感应荧光光谱对Cs(Rb)-N2系统中的精细结构碰撞能量转移过程进行了实验研究, 获得了不同条件下碱原子D1线和D2线的荧光变化数据。结果表明, 在Cs-N2系统中, N2分子更多参与精细结构能量交换的加速过程; 在340K时, 系统具有高的荧光转换效率; 在Rb-N2系统中, N2分子主要参与猝灭过程, 对精细结构碰撞的增益作用不明显。这一结果可为半导体抽运碱金属激光器的高效运行提供参考数据。Abstract: In order to discuss the acceleration of energy exchange between fine structure energy levels of alkali atoms by buffer gas, the energy transfer process of fine structure collision in Cs(Rb)-N2 system were investigated experimentally by laser induced fluorescence spectroscopy. The fluorescence data of D1 and D2 lines of alkali atoms were obtained under different conditions. The experimental results show that N2 molecules are more involved in the acceleration of fine structure energy exchange in the Cs-N2 system, and the system has a high fluorescence conversion efficiency at 340K. In the Rb-N2 system, N2 molecules mainly participate in the quenching process, and the gain effect on the fine structure collision is not obvious. The results can provide reference data for the efficient operation of the semiconductor pumped alkali laser.
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Figure 3. Temperature dependence of spontaneous emission fluorescence in Cs-N2 system
a—D2-line transition b—D1-line transitions
Figure 4. Temperature dependence of spontaneous emission fluorescence in Rb-N2 system
a—D2-line transition b—D1-line transitions
Figure 5. Relationship between fluorescence intensity ratio and reciprocal number density of Cs atoms in ground state
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