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8μm~14μm长波红外相干辐射技术

王旭明 杨峰 董程 薄勇 彭钦军

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8μm~14μm长波红外相干辐射技术

    作者简介: 王旭明(1993-), 女, 硕士研究生, 现主要从事全固态激光及其频率变换方面的研究.
    通讯作者: 杨峰, yangfeng@mail.ipc.ac.cn
  • 基金项目:

    国家自然科学基金资助项目 61875208

  • 中图分类号: TN212

8μm~14μm long-wave infrared coherent radiation technology

    Corresponding author: YANG Feng, yangfeng@mail.ipc.ac.cn ;
  • CLC number: TN212

  • 摘要: 8μm~14μm长波红外相干辐射在大气激光遥感与通信、高分辨分子指纹光谱及国家安全等诸多领域具有重要应用价值。概述了几种可获得8μm~14μm相干辐射的光源, 主要有CO2气体激光器、半导体量子级联激光器、红外自由电子激光器、红外超连续谱光源和非线性变频中红外固体激光器等。分别介绍了不同技术的基本原理及国内外进展, 并分析比较了各自的优缺点、发展方向及应用适用范围。其中, 非线性变频中红外固体激光器具有8μm~14μm连续调谐, 可飞秒、皮秒、纳秒及连续波运转, 重频1Hz~GHz可调的突出优势, 且全固化结构、可靠性高、光束质量好, 将成为发展实用化与精密化长波红外相干辐射光源的最佳选择。
  • 图 1  典型TEA CO2激光器输出谱线及相对强度

    图 2  基于AGSe晶体DFG光路图

    图 3  基于ZGP晶体OPO+OPA光路图

    图 4  OPG示意图

    表 1  8μm~14μm波段主要红外非线性晶体

    晶体 透光波段/μm 实用红外限/μm 抽运波长/μm 非线性系数/ (pm·V-1)
    ZnGeP2[35] 0.74~12 ≈8.5 ≥ 2 ≈70
    AgGaS2[35] 0.5~13 ≈8.5 ≥ 1 ≈10
    LiInSe2[35] 0.47~13.7 ≈8.5 ≥ 1 ≈10
    BaGa4S7[36] 0.35~13.7 ≈8.5 ≥ 0.8 ≈5
    AgGaSe2[35] 0.7~19 ≈15 ≥ 1.5 ≈20
    GaSe[35] 0.65~20 ≈14 ≥ 1.5 ≈50
    CdSe[37] 0.75~24 ≈16.5 ≥ 1.5 ≈20
    BaGa4Se7[38] 0.47~18 ≈14 ≥ 1 ≈20
    OP-GaP[39] 0.57~12 ≈8.5 ≥ 1 ≈70
    OP-GaAs[39] 0.9~17 ≈12 ≥ 1.9 ≈90
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    表 2  8μm~14μm波段非线性变频中红外固体激光进展

    晶体 抽运激光 调谐范围/μm 8μm~14μm内能量/功率 脉冲体制 产生方式
    LiInSe2 Ti:S抽运SP-OPO(1.33~1.51)μm & (1.7~2.0)μm 4~11.5 (7-2.5)mW@ (8~11.5)μm fs, 80MHz DFG[40]
    GaS0.4Se0.6 Ti:S抽运SP-OPO(1.33~1.51)μm & (1.7~2.0)μm 4~12 > 0.5mW@ (8~12)μm fs, 80MHz DFG[41]
    LiInSe2 Yb-fiber抽运SP-OPO(1.38~1.98)μm & (4.1~2.2)μm 5~12 (35~5)mW@ (8~12)μm fs, 53MHz DFG[42]
    AgGaSe2 Yb-fiber抽运SP-OPO(1.38~1.98)μm & (4.1~2.2)μm 5~17 (30~5)mW@ (8~14)μm fs, 53MHz DFG[29]
    AgGaSe2 Yb-fiber抽运SP-OPO(1.38~1.98)μm & (4.1~2.2)μm 5~18 (70~8)mW@ (8~14)μm ps, 80MHz DFG[29]
    LiInSe2 Yb-fiber抽运SP-OPO(1.38~1.98)μm & (4.1~2.2)μm 5~12 (10~2)mW@ (8~12)μm ps, 80MHz DFG[42]
    CdSe Nd:YAG抽运KTP-SP-OPO(1.87~2.03)μm & (2.23~2.45)μm 10~21 (0.5~7)mW@ (10~14)μm ps, 2.5kHz DFG[43]
    GaSe Tm:fiber(1.3~2.4)μm宽带光 3.7~18 数值孔径@(8~14)μm fs, 400kHz IP-DFG[30]
    LiGaS2 1.3μm Yb:YAG-fiber(125nm谱宽) 6.7~18 数值孔径@(8~14)μm fs, 100MHz IP-DFG[44]
    CdSe Ho:YAG(2.09ΜM) 10.24~12.07 (200~85)mW@(10.24~12.07)μm ns, 1.2kHz OPO[45]
    CdSe Ho:YLF (2.05μm) 10.2 320mW@ 10.2μm ns, 5kHz OPO[46]
    CdSe Cr, Er:YSGG (2.79μm) 8.5~12.3 (1.2~2.4)mJ@(8.5~12.3)μm ns, 10Hz OPO[47]
    OP-GaAs Tm-fiber(1.95μm) 10.6 800mW@10.6μm ns, 50kHz OPO[48]
    BaGa4Se7 Nd:YAG(1.064μm) 2.7~17 (0.6~0.1)mJ@(8~14)μm ns, 10Hz OPO[33]
    ZnGeP2 Ho:YAG(2.09μm) 8.3 11.4W@8.3μm ns, 20kHz OPO+OPA[32]
    OP-GaP Yb laser (1.04μm) 5~12 (15~7.5)mW@(8.5~11.8)μm fs, 100MHz SP-OPO[49]
    CdSe Nd:YLF抽运PPLN-SP-OPO(1.85~1.97)μm 9.1~9.7 10.8mW@9.1μm ps, 120MHz SP-OPO[50]
    LiInSe2 Nd:YAG(1.064μm)种子光(1.255~1.168)μm 7~12 (110~20)μJ@(8~12)μm ps, 10Hz OPA[51]
    BaGa4Se7 Nd:YAG(1.064μm)种子光(1.28~1.17)μm 6.4~11 (90~38)μJ@(8~11)μm ps, 10Hz OPA[34]
    GaS0.4Se0.6 Nd:YAG(1.064μm)种子光(1.175~1.4)μm 5~11 (4~1)μJ@(8~11)μm ps, 10Hz OPA[52]
    HgGa2S4 Nd:YVO4 MOPA(1.064μm) 3.85~10 数值孔径 ps, 250kHz OPG[53]
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出版历程
  • 收稿日期:  2019-01-21
  • 录用日期:  2019-01-30
  • 刊出日期:  2019-11-25

8μm~14μm长波红外相干辐射技术

    通讯作者: 杨峰, yangfeng@mail.ipc.ac.cn
    作者简介: 王旭明(1993-), 女, 硕士研究生, 现主要从事全固态激光及其频率变换方面的研究
  • 1. 中国科学院 理化技术研究所, 北京 100190
  • 2. 中国科学院 固体激光重点实验室, 北京 100190
  • 3. 中国科学院大学, 北京 100190
基金项目:  国家自然科学基金资助项目 61875208

摘要: 8μm~14μm长波红外相干辐射在大气激光遥感与通信、高分辨分子指纹光谱及国家安全等诸多领域具有重要应用价值。概述了几种可获得8μm~14μm相干辐射的光源, 主要有CO2气体激光器、半导体量子级联激光器、红外自由电子激光器、红外超连续谱光源和非线性变频中红外固体激光器等。分别介绍了不同技术的基本原理及国内外进展, 并分析比较了各自的优缺点、发展方向及应用适用范围。其中, 非线性变频中红外固体激光器具有8μm~14μm连续调谐, 可飞秒、皮秒、纳秒及连续波运转, 重频1Hz~GHz可调的突出优势, 且全固化结构、可靠性高、光束质量好, 将成为发展实用化与精密化长波红外相干辐射光源的最佳选择。

English Abstract

    • 8μm~14μm属于长波红外辐射波段,是一个极其重要的大气窗口。一方面,相比于短波红外1.0μm~2.5μm及中波红外3μm~5μm大气窗口,8μm~14μm的大气吸收、散射损耗更小,且波长相对较长使其容易穿透浑浊空气、烟幕、雾、霾、雨、雪等恶劣环境,同时受太阳辐射背景及强光等干扰较小,使得该波段具备优异的大气传输特性,在大气激光遥感及大气激光通讯方面具有重要的应用价值[1-2]。另一方面,根据黑体辐射维恩位移定律可知,8μm~14μm波段对应温度在-66℃~90℃范围内物体的红外特征辐射谱区,结合该波段优异的大气传输特性及抗干扰能力,8μm~14μm波段被动红外成像探测(如长波HgCdTe器件)可实现对全球范围内绝大多数静态及动态敏感目标的全天候远距离高灵敏实时搜索、识别与跟瞄。目前来看,8μm~14μm宽调谐定向红外激光将是对抗上述探测器的最先进手段之一。此外,8μm~14μm处于物质的分子指纹区,该区分子吸收峰多而复杂,没有强的特征性,当分子结构稍有不同时,该区的吸收就有细微的差异,类似于每个人都有自己独特的指纹,CF4, NH3, O3及葡萄糖等多种重要物质的指纹均处于8μm~14μm波段,利用8μm~14μm连续调谐激光的光谱分析技术可实现对上述重要物质的精确检测与识别,具有信噪比高、灵敏度高的突出优点[3, 4]

      当前,可获得长波红外8μm~14μm相干辐射输出的典型光源主要有5种,分别为基于激光效应的CO2气体激光器、半导体量子级联激光器、红外自由电子激光器、基于非线性频率变换技术的红外超连续谱光源、非线性变频中红外固体激光器。本文中将对以上述技术做一个较详细的介绍和总结。

    • CO2气体激光器的工作物质为CO2, N2和He等混合气体,激光跃迁发生在CO2分子电子基态的两个振动-转动能级之间,理论上其可实现9.2μm~11μm范围内多个波段上百条激光谱线输出,图 1所示为典型的横向激励大气压(transversely excited atmospheric-pressure, TEA)CO2激光谱线及相对强度(任意单位)。横坐标为输出波长,对应9.2μm~11μm范围内4个分离波段,波段内谱线间隔1cm-1~2.1cm-1,纵坐标为谱线的相对强度。CO2气体的激光作用由PATEL在1964年首次报道[5],输出波长为10.6μm,发展至今CO2激光器已被广泛地应用于工业、科研及国家安全等领域。放电激励是气体激光最为常用的激励方式,当前放电激励的连续波CO2激光输出功率已达数十千瓦量级以上。脉冲运转的CO2激光也已获得长足发展,如中国科学院长春光学精密机械与物理研究所研制的高重频、高功率TEA CO2激光器,输出10.6μm激光,重复频率300Hz运行时平均功率可高达10.4kW,单脉冲运转时最大输出能量达53J[6]。中国科学院电子学研究所报道的TEA CO2激光器可以在重复频率200Hz~400Hz稳定运转,400Hz时平均功率高达12kW[7]。华中科技大学报道的紫外预电离TEA CO2激光器最大脉冲能量高达115J[8]。哈尔滨工业大学报道的微型封离型TEA CO2激光器,在重频60Hz下,可稳定实现150mJ、60ns脉冲输出[9]。UCLA Neptune实验室HABERBERGER等人将ps、10μm种子光注入8.106×105Pa大气压再生CO2放大器进行注入锁定放大,再通过大孔径2.533125×105Pa大气压CO2放大器进行3程放大,最终获得了峰功率高达15TW的3ps CO2激光输出[10],且输出100TW级的CO2激光器正处于建设中[11]。近些年,射频激励板条放电CO2激光器[12]的出现及快速发展,使得CO2这个传统的激光器重新展现出了巨大的应用前景,其输出功率从瓦级至千瓦级,如北京理工大学研制的射频激励扩散冷却式板条波导CO2激光器输出功率最高可达1475W,最大效率超过13%[13]。这类激光器具有小型、调制特性优良、长寿命、免维护及成本低等突出优势,已经实现商品化。

      图  1  典型TEA CO2激光器输出谱线及相对强度

      CO2激光器是目前8μm~14μm波段最成熟的相干辐射源,具有输出功率高、脉冲能量大、效率高等突出优势,已广泛应用于激光精密制造、大气激光遥感、激光测距[14]、激光雷达等领域。但其波长物理上仅局限于9.2μm~9.8μm及10.1μm~11μm小范围内固定分立谱线,无法覆盖整个8μm~14μm波段,且调谐性能不佳,同时气体工作介质特性与放电抽运稳定性差,在一定程度上限制了其应用范围。

    • 量子级联激光器(quantum cascade laser,QCL)是一种全新型的半导体激光器。传统的P-N结双极型半导体激光器激光跃迁发生于半导体材料的导带和价带之间,波长取决于这两个带隙的能隙宽度,由于材料带隙的物理限制使得其输出波长在向中远红外波段推进时遇到了巨大的困难。QCL在1994年由贝尔实验室首次发明[15],其基于电子在导带内子能级间跃迁和共振声子辅助隧穿实现光放大,激射波长由有源区阱层和垒层的厚度决定,通过改变有源区量子阱的结构(阱层和垒层的厚度),理论上可实现远至THz波段的任意波长输出,同时在光放大机制上,QCL的级联效应允许一个电子产生多个光子, 其光子数目等于QCL的级数, 由此可大大提高量子效率。

      当前,QCL已成为8μm~14μm波段极具发展潜力的新型相干辐射源,2002年,BECK等人报道了世界第1个室温连续工作的中红外多模法布里-珀罗型QCL,其在9.1μm处输出功率17mW[16]。2006年,DARVISH等人研制出第1个室温连续工作的中红外分布反馈量子级联激光器(DFB-QCL),激光波长为9.6μm,输出功率为100mW,在15℃~50℃范围内,波长调谐宽度为2.89cm-1。DFB激光器可以通过改变散热基板温度或改变注入电流进行波长调谐,但调谐范围有限,仅几个cm-1。通过外部加入光栅可以实现对波长的扩展调谐,2006年, MAULINI等人首次报道的基于双中心波长8.4μm和9.6μm结构的量子级联激光器结合外腔调谐技术实现了8.2μm~10.4μm宽调谐输出(258cm-1)[18]。近年来,8μm~14μm波段量子级联激光器在功率上也在不断提高:2013年, XIE等人报道的室温工作连续运转的波长10.7μm的量子级联激光器平均功率达1.3W[19]; 2014年, BANDYOPADHYAY等人报道的量子级联激光器在波长8.2μm, 9.1μm及11μm处脉冲运转输出功率分别达7.03W,5.76W及2.25W[20]。在商用化8μm~14μm量子级联激光方面,当前美国Pranalytica公司提供的商品化准连续量子级联激光器可以输出平均功率超过1.5W的9.3μm激光。THORLABS公司可以提供输出波长在8μm~9μm和9μm~10μm范围调谐的分布反馈式量子级联激光器,其输出平均功率达100mW。

      QCL理论上可实现8μm~14μm内任意特定波长输出,具有体积小、重量轻及可实现光谱精密调控的突出优势, 在中红外高分辨吸收光谱检测、非侵入医学诊断及敏感物快速识别方面展现了巨大的应用潜力。但QCL单个器件平均功率低、峰功率物理受限、波长调谐范围窄,且当前输出多集中在波长小于11μm的短波部分,11μm~14μm长波部分受限于材料结构及效率问题,发展较为缓慢。多器件合束后光束质量差,空间耦合复杂且通用性差。特别是QCL要求材料层厚度、组分、界面控制精度均在单原子层水平,极复杂的结构和生长层次使得其制备较为困难,同时具有较大的阈值电流密度,散热性能较差严重影响着其实用化进程。

    • 自由电子激光(free electron lasers, FEL)的概念在1971年由MADEY首次提出[21]。其原理是利用高速电子束(接近光速)通过由磁摆动器产生的空间周期性磁场,使电荷上下振荡,辐射电磁波以产生激光。和传统基于能级跃迁原理的激光器相比,一方面自由电子激光器的波长取决于电子束的速度以及磁摆动器的周期,不受能级跃迁的限制,因此可以通过调节电子能量或磁场来实现波长的大范围连续调谐,理论上可以获得X射线至远红外波段任意波长的激光输出。另一方面加速器引出的电子束相当于激光的工作物质,电子的动能直接转换成辐射能,没有其它中间环节,通过电子的重复利用可以做到很高的效率。同时电子束在真空中运行,不存在工作物质被击穿、热畸变、工作物质寿命等问题,特别是电子束的总功率可以很高,因此可产生具有极高功率和极佳光束质量的激光输出。

      1976年,斯坦福大学基于超导直线电子加速器建立了世界上第1台FEL,观测到了波长10.6μm的激光放大[22]。当前,多个国家(美国、荷兰、日本、中国、德国、法国等)均已建设了先进的自由电子激光装置,如法国的CLIOFEL可实现5μm~150μm波长调谐输出,其微脉冲最大能量100μJ,峰值功率MW级;宏脉冲最大能量0.1J,持续时间10μs,重复频率25Hz。荷兰的FELIX实验室能够提供激光的总光谱范围为3μm~1500μm,其中5μm~100μm内微脉冲能量达1mJ,峰值功率GW级,宏脉冲最大能量5J。中国的FELiChEM预期光谱范围为2.5μm~200μm,微脉冲能量为1μJ~100μJ,微脉冲宽度为1ps~5ps, 宏脉冲能量为10mJ~200mJ,持续时间为5μs~10μs,重复频率为20Hz[23]。美国杰斐逊实验室基于低温超导直线加速器的自由电子激光器光谱范围为1μm~14μm,平均功率高达10kW,是目前最大功率的可调谐激光器。

      自由电子激光器可以实现8μm~14μm连续调谐输出,在实现高平均功率输出的同时可以保持极佳的光束质量,是8μm~14μm波段理想的相干辐射源。但其技术复杂、造价昂贵、体积极大、维护困难,当前只有部分国家的相关大型实验中心才有能力建造,因此严重限制了其应用。

    • 超连续谱光源是利用一束固定波长的抽运激光与非线性材料相互作用,基于非线性频率变换效应将抽运激光的光谱向短波及长波方向扩展,实现一种连续谱超宽带光输出。其最大的优点是输出光可以连续覆盖极宽的光谱范围,如直接覆盖可见光波段的白光超连续谱光源及覆盖近红外至远红外波段的红外超连续谱光源已成为近年来的研究热点。为实现抽运激光光谱的大范围扩展,一般采用fs、ps等高峰值功率的超短脉冲激光抽运高非线性光纤(特别是光子晶体光纤)或具有大非线性系数的非线性光学晶体,通过有效激发各种非线性效应,如四波混频(four-wave mixing, FWM)、受激喇曼散射(stimulated Raman scattering, SRS)、受激布里渊散射(stimulated Brillouin scattering, SBS)、自相位调制(self-phase modulation, SPM)、交叉相位调制(cross-phase modulation, XPM)、自陡峭(self-steepening)、高阶色散、皮秒脉冲调制不稳定性(modulation instability, MI)、飞秒脉冲孤子分裂(soliton fission, SF)、二次谐波产生(second-harmonic generation, SHG)、三次谐波产生(third-harmonic generation, THG)等,进行激光频率的多种非线性变换,从而实现光谱的大范围扩展。

      为获得有效覆盖8μm~14μm波段的超连续谱长波红外光源,首先抽运激光波长应尽量靠近或处于8μm~14μm波段内,当前可利用的抽运激光通常为中红外fs/ps光参量激光、差频激光及CO2皮秒激光等;其次,采用的非线性材料必须对抽运激光及8μm~14μm辐射透明,且同时具备高非线性、高抗激光损伤及可大尺寸制备特性。当前硫、碲系玻璃光纤等由于在中红外区域具有良好的透过性能及高的非线性成为实现中红外超连续谱辐射的首选材料。如2014年, PETERSEN等人基于4.5μm和6.3μm的飞秒差频激光,抽运85mm长的阶跃折射率硫系玻璃光纤分别获得了光谱范围覆盖1.5μm~11.7μm和1.4μm~13.3μm的中红外超连续谱光源,最大平均功率约150μW[24]。2015年, YU等人利用波长4μm,峰值功率3kW,脉宽330fs的激光抽运11cm长阶跃折射率硫属化物光纤获得超连续光源光谱范围为1.8μm~10μm[25]。2017年, ZHAO等人采用波长7μm的飞秒光参量放大激光抽运14cm长Ge-Te-AgI碲化物玻璃光纤,实现了2μm~16μm的超连续激光产生[26]。2018年, CHAUHAN等人报道了基于4μm飞秒激光抽运9mm长Ga-Sb-S硫系玻璃光子晶体光纤,实现了1μm~14μm超连续谱产生[27]。另外,红外非线性晶体也是一种良好的超连续谱产生介质。如2014年PIGEON等人报道了基于10.6μm皮秒CO2激光抽运67mm长的GaAs晶体获得光谱范围为2μm~20μm的超连续谱激光产生[28]

      受制于中红外波段抽运光源及非线性材料的发展,8μm~14μm中红外超连续谱输出功率较低,主要用于光学相干断层成像、宽带光谱学、敏感物的检测等。

    • 非线性变频中红外固体激光器是基于非线性光学晶体的二阶非线性光学效应,如差频(difference frequency generation, DFG)、光参量振荡(optical parametric oscillation, OPO)、光参量放大(optical parametric amplification, OPA)及光参量产生(optical parametric generation, OPG)等,将现有的固体激光(波长一般短于3μm)进行频率下转换,实现固体激光向中红外波段的扩展。

      8μm~14μm非线性变频固体激光的产生依赖于非线性红外晶体、固体激光抽运源及频率下转换技术3个方面。理想的红外晶体应在整个8μm~14μm波段均具有良好的透过性能(包括吸收及散射损耗小、光学均匀性好),可基于性能优良成熟的固体激光(如1μm波段Nd, Yb激光等)抽运,同时具备大的非线性系数、宽的相位匹配范围、高损伤阈值、高热导率、机械强度高、易于加工、物理化学性质稳定及易于大尺寸生长等。当前,可实现8μm~14μm长波红外激光输出的红外晶体材料主要有ZnGeP2(ZGP), AgGaS2(AGS), LiInSe2(LISe), BaGa4S7(BGS), AgGaSe2(AGSe), GaSe, CdSe,BaGa4Se7(BGSe), 定向图案磷化镓(orientation patterned GaP, OP-GaP), OP-GaAs等,其主要性能参量如表 1所示。其中ZGP, AGS, LISe, BGS, OP-GaP均在约8.5μm后存在本征吸收峰导致晶体线性吸收严重,难以应用至高功率/大能量8.5μm~14μm波段,且ZGP需不小于2μm的激光抽运,AGS损伤阈值较低,BGS非线性系数较小。AGSe, GaSe, CdSe, BGSe及OP-GaAs在8μm~14μm波段均具有优异的透光性能,同时具有大的非线性系数,但AGSe, GaSe, CdSe, OP-GaAs由于严重的双光子吸收均不能采用成熟的1μm激光直接抽运,且AGSe损伤阈值较低,GaSe具有严重层状结构导致器件厚度受限。OP-GaP, OP-GaAs为准相位匹配结构,其调谐范围不受双折射相位匹配的限制并可利用最大的非线性系数,但制备难度很大,晶体通光口径严重受限。BGSe是近年我国发明并拥有自主知识产权的一种新型红外晶体,在8μm~14μm波段具有优异的透光性能,同时非线性系数较大,损伤阈值较高,易于大尺寸生长,特别是其可采用1μm激光直接抽运,因此极具应用前景。在固体激光抽运源方面,1μm波段近红外激光(Nd, Yb激光等)是目前最有效、发展最成熟的固体激光,被认为是非线性红外晶体频率下转换的最佳抽运源。然而由于许多红外晶体只能采用波长不小于1.5μm的激光抽运,陆续发展了1.54μm Er激光、2μm Tm/Ho:YAG激光、2.79μm Er, Cr:YSGG激光及1μm激光抽运的光参量激光等短波红外固体激光抽运源。但是上述抽运激光在输出功率、光束质量、整体效率及系统紧凑性与可靠性等方面均不如1μm激光,如Er, Cr:YSGG晶体热导率较低,且激光产生量子效率低,导致热效应极其严重,难以实现高功率高重频输出。在频率下转换技术方面,DFG, OPO, OPA及OPG均被广泛用于产生宽波段连续调谐中远红外相干辐射。DFG基于两束高强度激光(其中一束波长需连续调谐)抽运非线性晶体,新产生一束频率为入射的两束激光频率差值的长波闲频光输出,可在脉冲(fs, ps, ns等)及连续波(continuous wave, CW)模式下运转。如BEUTLER等人采用1.38μm~1.98μm及4.1μm~2.2μm的两束可调谐光参量超快激光抽运AGSe晶体,基于差频效应实现了5μm~17μm连续调谐的中红外相干辐射产生,实验光路如图 2所示。其中8μm~14μm波段内ps, 80MHz运转时输出功率范围为70mW~8mW,fs, 53MHz运转时输出功率范围为30mW~5mW[29]。DFG由于需要两台激光器作为抽运源,同时要求两束激光在时间、空间及偏振上要满足严格的匹配,使得系统较为复杂。后续出现了一种只需一束宽带脉冲激光的脉冲内差频技术(intra-pulse DFG, IP-DFG),如GAIDA等人采用1.3μm~2.4μm的宽带Tm:fiber激光抽运GaSe晶体,基于脉冲内差频效应,实现了3.7μm~18μm的中红外输出[30],但输出功率较低。OPO基于一束固定波长激光抽运置于谐振腔内的非线性晶体,产生的信号光与闲频光在谐振腔内多次通过非线性晶体实现高效光放大,可在脉冲及连续波模式下运转。其中ns-OPO效率高且结构紧凑简单,是目前发展最成熟的器件[31],哈尔滨工业大学QIAN等人采用2.09μm Ho:YAG激光抽运的ZGP-OPO,实现了8.2W的20kHz、ns级8.3μm激光输出,进一步通过ZGP-OPA将功率提升至11.4W,实验光路如图 3所示,这是目前该波段激光的最高输出[32]。KOSTYUKOVA等人采用1μm Nd:YAG激光抽运的BGSe-OPO,实现了2.7μm~17μm的ns, 10Hz超宽调谐中红外相干辐射输出,其中8μm~14μm脉冲输出能量范围高达0.1mJ~0.6mJ[33]。ps, fs-OPO需采用同步抽运方式(synchronously pumped OPO, SP-OPO),CW-OPO需采用内腔谐振方式及具有大非线性系数的晶体(如准相位匹配结构晶体),一定程度上增加了系统复杂性。由于OPO需从量子噪声中产生参量种子,阈值较高,因此需要较高的抽运强度。对于8μm~14μm波段OPO器件,谐振腔腔镜及红外晶体所必需的多色宽带红外激光薄膜制备目前尚不成熟,在高功率/大能量运转时极易损伤,同时输出光束质量的恶化成为当前制约8μm~14μm波段OPO向前发展的最大问题。OPA基于一束高强度激光抽运及一束高质量种子激光(信号光或闲频光)注入非线性晶体,可实现种子激光的高效放大,同时产生另一束闲频光/信号光输出,一般以fs, ps, ns脉冲模式运转。种子激光可大幅降低OPA器件阈值,并提升输出光的频率、时间及空间特性。作者采用1μm Nd:YAG激光作为抽运源,在国际上率先实现了基于BGSe晶体的大能量ps中红外宽调谐输出[34],并且最近实现了输出能量范围高达140μJ~230μJ的ps连续调谐8μm~14μm长波红外相干辐射输出。由于OPA需要一束可调谐或者宽谱激光作为种子,尽管低强度调谐种子激光相比于DFG所需的高强度调谐激光易于获得,但是种子光仍一定程度上增加了整个系统的复杂性。OPG只需一束激光抽运非线性晶体材料,结构最为简单,示意图如图 4所示。其需要极高的抽运强度及较长的晶体作用距离,通常以ps、fs模式运转,并且输出光束质量及光谱特性很差,效率很低,当前使用较少。表 2中分类列出了近年来8μm~14μm范围内非线性变频中红外激光输出的研究进展。

      表 1  8μm~14μm波段主要红外非线性晶体

      晶体 透光波段/μm 实用红外限/μm 抽运波长/μm 非线性系数/ (pm·V-1)
      ZnGeP2[35] 0.74~12 ≈8.5 ≥ 2 ≈70
      AgGaS2[35] 0.5~13 ≈8.5 ≥ 1 ≈10
      LiInSe2[35] 0.47~13.7 ≈8.5 ≥ 1 ≈10
      BaGa4S7[36] 0.35~13.7 ≈8.5 ≥ 0.8 ≈5
      AgGaSe2[35] 0.7~19 ≈15 ≥ 1.5 ≈20
      GaSe[35] 0.65~20 ≈14 ≥ 1.5 ≈50
      CdSe[37] 0.75~24 ≈16.5 ≥ 1.5 ≈20
      BaGa4Se7[38] 0.47~18 ≈14 ≥ 1 ≈20
      OP-GaP[39] 0.57~12 ≈8.5 ≥ 1 ≈70
      OP-GaAs[39] 0.9~17 ≈12 ≥ 1.9 ≈90

      图  2  基于AGSe晶体DFG光路图

      图  3  基于ZGP晶体OPO+OPA光路图

      图  4  OPG示意图

      表 2  8μm~14μm波段非线性变频中红外固体激光进展

      晶体 抽运激光 调谐范围/μm 8μm~14μm内能量/功率 脉冲体制 产生方式
      LiInSe2 Ti:S抽运SP-OPO(1.33~1.51)μm & (1.7~2.0)μm 4~11.5 (7-2.5)mW@ (8~11.5)μm fs, 80MHz DFG[40]
      GaS0.4Se0.6 Ti:S抽运SP-OPO(1.33~1.51)μm & (1.7~2.0)μm 4~12 > 0.5mW@ (8~12)μm fs, 80MHz DFG[41]
      LiInSe2 Yb-fiber抽运SP-OPO(1.38~1.98)μm & (4.1~2.2)μm 5~12 (35~5)mW@ (8~12)μm fs, 53MHz DFG[42]
      AgGaSe2 Yb-fiber抽运SP-OPO(1.38~1.98)μm & (4.1~2.2)μm 5~17 (30~5)mW@ (8~14)μm fs, 53MHz DFG[29]
      AgGaSe2 Yb-fiber抽运SP-OPO(1.38~1.98)μm & (4.1~2.2)μm 5~18 (70~8)mW@ (8~14)μm ps, 80MHz DFG[29]
      LiInSe2 Yb-fiber抽运SP-OPO(1.38~1.98)μm & (4.1~2.2)μm 5~12 (10~2)mW@ (8~12)μm ps, 80MHz DFG[42]
      CdSe Nd:YAG抽运KTP-SP-OPO(1.87~2.03)μm & (2.23~2.45)μm 10~21 (0.5~7)mW@ (10~14)μm ps, 2.5kHz DFG[43]
      GaSe Tm:fiber(1.3~2.4)μm宽带光 3.7~18 数值孔径@(8~14)μm fs, 400kHz IP-DFG[30]
      LiGaS2 1.3μm Yb:YAG-fiber(125nm谱宽) 6.7~18 数值孔径@(8~14)μm fs, 100MHz IP-DFG[44]
      CdSe Ho:YAG(2.09ΜM) 10.24~12.07 (200~85)mW@(10.24~12.07)μm ns, 1.2kHz OPO[45]
      CdSe Ho:YLF (2.05μm) 10.2 320mW@ 10.2μm ns, 5kHz OPO[46]
      CdSe Cr, Er:YSGG (2.79μm) 8.5~12.3 (1.2~2.4)mJ@(8.5~12.3)μm ns, 10Hz OPO[47]
      OP-GaAs Tm-fiber(1.95μm) 10.6 800mW@10.6μm ns, 50kHz OPO[48]
      BaGa4Se7 Nd:YAG(1.064μm) 2.7~17 (0.6~0.1)mJ@(8~14)μm ns, 10Hz OPO[33]
      ZnGeP2 Ho:YAG(2.09μm) 8.3 11.4W@8.3μm ns, 20kHz OPO+OPA[32]
      OP-GaP Yb laser (1.04μm) 5~12 (15~7.5)mW@(8.5~11.8)μm fs, 100MHz SP-OPO[49]
      CdSe Nd:YLF抽运PPLN-SP-OPO(1.85~1.97)μm 9.1~9.7 10.8mW@9.1μm ps, 120MHz SP-OPO[50]
      LiInSe2 Nd:YAG(1.064μm)种子光(1.255~1.168)μm 7~12 (110~20)μJ@(8~12)μm ps, 10Hz OPA[51]
      BaGa4Se7 Nd:YAG(1.064μm)种子光(1.28~1.17)μm 6.4~11 (90~38)μJ@(8~11)μm ps, 10Hz OPA[34]
      GaS0.4Se0.6 Nd:YAG(1.064μm)种子光(1.175~1.4)μm 5~11 (4~1)μJ@(8~11)μm ps, 10Hz OPA[52]
      HgGa2S4 Nd:YVO4 MOPA(1.064μm) 3.85~10 数值孔径 ps, 250kHz OPG[53]

      非线性变频中红外固体激光具有波长宽范围连续可调谐、热效应极小、光束质量好、运转体制丰富灵活(重频1Hz~GHz,脉宽ns~fs或连续波)、全固化、结构紧凑、可靠性高等优点,被认为是发展实用化与精密化8μm~14μm宽调谐激光源的最有效途径之一。随着输出功率/能量的不断提升,其将获得广泛的应用。

    • 以上用于产生长波红外8μm~14μm相干辐射的五种光源各有其优势和局限。其中CO2激光器的平均功率及峰值功率当前远高于其它3种光源,已广泛应用于激光工业加工、科研及需要高功率/大能量长波红外激光的应用领域,特别是近年来新发展的射频激励板条放电封离型CO2激光器提供了一种结构紧凑、可靠的中小功率长波红外光源,大大拓展了CO2激光的应用领域。自由电子激光器输出功率具有极大的可拓展性,未来8μm~14μm波段平均功率及峰值功率可比拟甚至超越CO2激光,同时其在输出波长方面相比CO2激光具有巨大的优势,但是受到其产生原理及结构方面的物理限制,自由电子激光器在体积、造价及技术复杂性等方面将严重限制其应用领域。半导体量子级联激光器在体积、重量、可靠性、便携性和波长精密调谐方面具有无可比拟的优势,使得其在光谱技术、污染监测、医疗等方面具有巨大的应用前景,但是其峰值功率及光束质量物理受限,难以应用在要求高亮度激光远距离传输的应用方面。超连续谱光源输出波长可同时覆盖8μm~14μm波段,在红外对抗方面具有重要的意义,但是目前其平均功率较低,特别是光谱亮度极低,一定程度上限制了其应用。非线性变频固体激光是运转体制最为灵活多样的长波红外光源,借助于成熟的固体激光作为抽运源,可以实现各种激光脉宽、重频、线宽及偏振特性,可满足多种应用需求,同时其具有全固化、电驱动、可靠性高、光束质量好等优点,随着综合性能优异的红外晶体材料及高性能激光抽运源的发展,长波红外变频固体激光的功率及能量将大幅扩展,成为一种兼备实用化与精密化特性的先进长波红外激光源。

参考文献 (53)

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