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超短阿秒的产生和发展使得人们对原子、分子内部的超快动力学现象有了全新的认识[1-3]。目前，超短阿秒脉冲的获得主要是通过叠加高次谐波(high-order harmonic generation, HHG)光谱截止能量附近的连续平台区来实现的[4-6]。
高次谐波是由强激光场与原子、分子相互作用时，电离电子与母核发生回碰所产生的。目前，利用半经典三步模型[7]，即电离-加速-回碰，可以有效地解释高次谐波的辐射过程。基于三步模型，谐波辐射的最大截止能量为Ecutoff= Ip+3.17Up，其中Ip为电离能，Up为电子的有质动力势。一般来说，谐波辐射过程通常在半个光学周期发生一次。因此，对于某一特定的谐波频率有长短两条量子路径共同作用产生[8]，这样在输出阿秒脉冲时会在一个周期出现两个阿秒脉冲序列。但在实际中，单个的阿秒脉冲更具有应用价值。因此，为了获得单个阿秒脉冲，谐波辐射的量子路径调控具有很大的研究意义。例如：GOULIELMAKIS等人利用3.3fs的少周期脉冲成功调控谐波辐射过程并获得一个80as脉冲[9]。作者利用双色啁啾场以及三色组合场驱动惰性气体分别获得40as和小于10as的脉冲[10-11]。
目前，有许多方案被提出来调控谐波辐射的量子路径，但是方案中的激光多为脉冲强度较高的少周期激光场(例如：5fs，激光强度大于1.0×1015W/cm2)。尽管现在实验上可以获得此类脉冲，但都集中在少数个别实验室。因此，如何运用多周期激光场产生超短的阿秒脉冲得到了广泛关注。例如：极化门(polarization gating, PG)方案是最近10年最成功也是最广泛的方案。极化门方案是通过控制两束左右旋转的圆偏振激光场的延迟时间，来使振幅区间的椭圆率趋于线性，进而驱动惰性气体辐射高次谐波。例如：利用极化门方案，SANSONE等人获得了一个130as的脉冲[12]; DU等人[13]，ZHANG等人[14]及本文作者[15]利用改进的极化门方案获得了小于100as的脉冲；ZHAO等人利用双色极化门方案获得了目前为止实验上最短的67as的脉冲[16]。
最近，随着激光技术和纳米技术的发展，一门新兴的技术阿秒-纳米科学得到了广泛关注。这是因为在金属纳米结构下，由于纳米结构表面的等离子共振增强现象，激光光强可以被明显增强，进而驱动惰性气体辐射更高能量的谐波[17-20]。例如：KIM等人把惰性气体和激光场输入到金属纳米结构下，实验上获得了一个波长在47nm的脉冲[17]，该方案的提出使研究人员可以利用较弱激光场来获得超短远紫外脉冲，这对阿秒科学的发展非常有利; 随后，YAVUZ等人[18]研究了金属纳米结构下原子发射谐波的特点并获得了一个130as的脉冲; 本文作者[19]利用空间非均匀场驱动H2+辐射高次谐波，并获得了脉宽范围在50as以下的脉冲; CAO等人[20]在金属纳米结构下利用双色场方案获得了脉宽在10as以下的超短脉冲。
鉴于上述原因，本文中提出了一种在蝴蝶型纳米结构下，运用多周期极化门技术驱动He原子辐射高次谐波的方案。结果表明，在单一极化门下随着蝴蝶纳米结构的引入，不仅谐波截止能量被延伸，谐波干涉结构也明显减小，进而获得了一个140eV的连续平台区。随后，通过引入一束超短紫外光源(ultraviolet, UV)，谐波强度可以得到2个数量级的增强。最后，通过叠加平台区谐波可获得一个脉宽在27as的单个阿秒脉冲(single attosecond pulse, SAP), 其强度要比单一极化门下产生的脉冲强2个数量级。若无特殊说明，本文中采用原子单位(atomic units, a.u.)。
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He原子与激光场相互作用的2维含时薛定谔方程为[21-22]:
$ \begin{align} &\text{i}\frac{\partial \varphi (x, y, t)}{\partial t}=[-\frac{1}{2}\frac{{{\partial }^{2}}}{~\partial {{x}^{2}}}~-\frac{1}{2}\frac{{{\partial }^{2}}}{\partial {{y}^{2}}}+ \\ &V\left( x, y \right)+x{{E}_{x}}\left( x, t \right)+y{{E}_{y}}\left( t \right)\text{ }\!\!]\!\!\text{ }\varphi (x, y, t)~ \\ \end{align} $
(1) $ V\left( x, y \right)=\frac{-1.0}{\sqrt{{{x}^{2}}+{{y}^{2}}+0.07}}~ $
(2) $ \begin{align} &{{E}_{\text{driven}}}(x, t)=\text{ }\!\![\!\!\text{ 1+}sg\left( x \right)][Ef\left( t+\frac{{{t}_{\text{d}}}}{2.0} \right)~\times \text{ } \\ &\ \ \ \ \ \text{cos}({{\omega }_{1}}t)+Ef\left( t-\frac{{{t}_{\text{d}}}}{2.0}~ \right)\text{cos}({{\omega }_{1}}t)~] \\ \end{align} $
(3) $ \begin{align} &{{E}_{\text{gating}}}\left( t \right)=Ef\left( t+\frac{{{t}_{\text{d}}}}{2.0}-~\frac{T}{4} \right)\text{sin}({{\omega }_{1}}t)-\text{ } \\ &\ \ \ \ Ef\left( t-\frac{{{t}_{\text{d}}}}{2.0}~-~\frac{T}{4} \right)\text{sin}({{\omega }_{1}}t)] \\ \end{align} $
(4) $ f\left( t \right)=\text{exp}\left[-4(\text{ln}2)\frac{{{t}^{2}}}{{{\tau }^{2}}} \right]~~ $
(5) $ \begin{align} &g\left( x \right)=-5.2\times {{10}^{-8}}(x+{{x}_{0}})+3.0\times {{10}^{-5}}{{(x+{{x}_{0}})}^{2}}-\text{ } \\ &\ \ \ \ \ 2.5\times {{10}^{-12}}{{(x+{{x}_{0}})}^{3}}-3.4\times {{10}^{-10}}{{(x+{{x}_{0}})}^{4}}~ \\ \end{align} $
(6) 式中，E，ω1，τ为两束圆偏振激光场振幅、频率和半峰全宽; td为两束激光场延迟时间; T是激光场光学周期; 本文中，蝴蝶型纳米结构控制在驱动场方向，即x方向; y方向为控制场方向；g(x)表示空间非均匀场形式[23]; t为时间参量, 对于激光波形f(t)，本文中采用高斯型激光波型, φ(x, y, t)表体系波函数; x0为驱动场偏离纳米结构中心位置; s为开关函数，s=0表示均匀场，s=1表示非均匀场。
高次谐波表示为：
$ S\left( \omega \right)={{\left| \frac{1}{\sqrt{2\text{ }\!\!\pi\!\!\text{ }}}\int_{0}^{{{T}_{\text{total}}}}{{{d}_{\text{a}}}}(t)\text{exp}(-\text{i}\omega t)\text{d}t \right|}^{2}}~ $
(7) 式中，Ttotal是总的脉冲时间，da(t)为偶极加速度:
$ \begin{align} &{{d}_{\text{a}}}(t)=-\langle \text{ }\!\!{\mathit{\Psi}}\!\!\text{ }\left( x, y, t \right)\left| \frac{\partial V\left( x, y \right)}{~\partial x~} \right.+ \\ &\frac{\partial (x{{E}_{x}}\left( x, t \right))\text{ }}{\partial x}~+\text{ }\frac{\partial V(x, y)}{\partial y}+{{E}_{y}}\left( t \right)~\left| {\mathit{\Psi}} (x, y, t)\rangle \right. \\ \end{align} $
(8) 阿秒脉冲可由叠加谐波光谱获得：
$ \begin{align} &\ \ \ \ \ \ \ \ \ \ \ \ \ \ \ \ \ \ \ {{I}_{\text{SAP}}}(t)= \\ &{{\left| \sum\limits_{q}{\int{{{d}_{\text{a}}}(t)\text{exp}(-\text{i}q\omega t)\text{d}t]\text{exp}(\text{i}q\omega t)~}}~ \right|}^{2}} \\ \end{align} $
(9) 式中，q为叠加谐波次数，ω为谐波频率。
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图 1a是蝴蝶型纳米结构下运用极化门方案辐射谐波的示意图。蝴蝶型纳米结构的制备和具体结构参量可见参考文献[17]和参考文献[23]。图 1b中给出 了延迟时间为 td =0.0fs，即单色场，以及 td =6.0fs，即PG驱动场和控制场的波形图。本文中采用的两束左右旋转圆偏振激光场为10fs/800nm，激光强度I=2.0×1014W/cm2。图 1c~图 1e中给出了x0=0.0a.u.，x0= -100a.u.以及x0=100a.u.时，极化门下驱动场在时空间的分布。T特指800nm激光场的光学周期。由图可知，当x0=0.0a.u.时，激光强度在正负x方向有对称的增强；当x0=-100a.u.时，激光沿负向x增强的强度要大于其沿正向x增强的强度；而当x0=100a.u.时，激光沿正向x增强的强度要大于其沿负向x增强的强度。
图 1 a—harmonic radiation mechanism under nanostructure b—laser field waveforms with td=0.0fs and td=6.0fs c~e—distribution of drive field intime and spale under polarization gate with x0=0.0a.u., x0=-100a.u.and x0=100a.u
图 2a和图 2b中给出了He原子在空间均匀(s=0)以及非均匀(s=1)单色场和PG场分别驱动下谐波辐射特点。由图可知，对于单色场情况，随着非均匀效应的引入，谐波截止能量可以得到明显延伸，尤其当x0=±100a.u.时，谐波截止能量可以延伸到350ω1附近。但是谐波干涉结构依然很大，这显然不利于单个阿秒脉冲的输出。对于极化门控制方案，随着两束激光场延迟时间的引入，虽然谐波截止能量有减小，但是谐波干涉结构也被减弱。尤其当引入激光非均匀效应之后，谐波高能区变得非常平滑，其干涉结构明显减弱。并且当s=1，x0=-100a.u.时，可以形成一个140eV的超长平滑连续区(由100ω1延伸到190ω1)，这显然非常有利于单个阿秒脉冲的输出。图中，为了区分谐波光谱，从上到下分别乘以100, 10-2, 10-4, 10-6。本文中物理量未带单位出现的，均表示单位为任意单位，不再做标识。
图 2 Harmonic spectra from He atom driven by the spatial homogeneous and inhomogeneous single-color field and PG field(①—s=0;②—s=1, x0=0.0a.u.; ③—s=1, x0=-100a.u.; ④—s=1, x0=100a.u.)
图 3a~图 3h是He原子在上述条件下谐波辐射的时频分析图[24]。基于三步模型可知，电子电离发生在激光瞬时振幅附近；在随后2/3个光学周期内电离电子在激光场作用下加速；在激光反向时加速电子返回母核并发生回碰辐射高次谐波。在本文中所用的多周期激光场下，可以呈现许多个谐波辐射过程。但由于激光上升区间以及下降区间的强度较弱，因此谐波辐射主要贡献来源于激光振幅区间，即P1~P5。对于s=0，单色场情况(见图 3a)，谐波辐射能量峰的贡献来自于长短量子路径的和，因此导致谐波辐射干涉结构明显。对于s=1，x0=0.0a.u.，单色场情况(见图 3b)，由于纳米结构表面的等离子体共振增强现象，谐波辐射能量峰的截止能量被延伸。并且，由于激光场的空间非均匀性，长量子路径对谐波辐射的贡献被减弱。但是，由于谐波辐射光谱依然有5个谐波辐射能量峰贡献产生，因此依然不利于单个阿秒脉冲的产生。对于s=1，x0=-100a.u.，单色场情况(见图 3c)，由于激光的反对称非均匀效应(见图 1d)，电离电子在负x方向加速获得的能量要远大于在正x方向加速获得的能量，因此导致谐波辐射能量峰P2和P4得到明显延伸。但是由于P2和P4同时得到延伸，因此导致谐波高能区的贡献来自于2个辐射能量峰，因此不利于单个阿秒脉冲的产生。对于s=1，x0=100a.u.，单色场情况(见图 3d)，由于电离电子在正x方向加速获得的能量要远大于在负x方向加速获得的能量(见图 3e)，因此导致谐波辐射能量峰P1，P3和P5得到明显延伸。但是由于谐波高能区的贡献来自于3个辐射能量峰，因此其不利于单个阿秒脉冲的产生。对于s=0，PG场情况(见图 3e)，由于驱动场场强减弱，谐波辐射能量峰的截止能量被减小。而且，除了P4能量峰，其它辐射峰的强度都被明显减弱，因此导致谐波强度下降以及谐波干涉结构的减小。但是P4能量峰的贡献依然来源于长短量子路径的贡献和，因此不利于单个阿秒脉冲的产生。对于s=1，x0=0.0a.u.，PG场情况(见图 3f)，虽然谐波辐射能量峰强度减弱，谐波贡献主要来源于P4，但是P3和P5依然对谐波辐射有较大贡献。而且，由于P4截止能量被明显减小，显然不利于输出光子能量较高的阿秒脉冲。对于s=1，x0=-100a.u.，PG场情况(见图 3g)，谐波辐射峰强度被减弱，因此导致当谐波大于100ω1时，谐波辐射的贡献只来源于单一的P4。而且，其长量子路径对谐波辐射的贡献几乎观测不到，这显然非常有利于输出单个的阿秒脉冲。对于s=1，x0=100a.u.，PG场情况(见图 3h)，虽然谐波辐射峰强度被明显减弱，但当谐波大于100ω1时，谐波贡献依然来自于两束谐波辐射能量峰，即P3和P5。这是导致其谐波光谱干涉依然较大的原因，并且其不利于单个阿秒脉冲的产生。
图 3 Time-frequency analyses of the harmonics for single-color field and PG field
由上述分析可知当采用反对称空间非均匀极化门方案时(s=1, x0=-100a.u., td=6.0fs), 谐波光谱可呈现一个140eV的超长连续平台区，这显然有利于输出单个阿秒脉冲。但是，由于极化门方案对于激光振幅的削弱，使得谐波辐射强度有所下降，这不利于阿秒脉冲强度的增强。根据三步模型可知，谐波辐射强度与电离几率和基态占有率都有关系。由于本文中采用激光强度较弱，这导致电离几率较弱，这是谐波强度减小的原因。是否有方法可以使电离几率增大，而又不影响谐波辐射过程呢？作者等人[25]的研究表明适当引入一束超短125nm的UV光源到基础场时，由于UV光子能量近似于He原子1s态到2p态的共振跃迁能(双光子共振)，因此处于基态的电子在UV光源的作用下很容易跃迁到激发态。由于激发态电离能要远小于基态，因此电离几率可以得到明显增大，因而导致谐波强度的增强。
本文中将此方案应用到空间非均匀场下的极化门机制。UV光源采用脉宽τUV=1fs，波长λUV=125nm，场强IUV=5.0×1013W/cm2，延迟时间td, UV=0.1T。这里需要指出，随着阿秒激光脉冲以及远紫外自由电子激光器的发展，超短紫外以及远紫外光源是可以实验上获得的。但是，为了更直观地体现本方案的优点，本文中同时给出了UV光源为1fs, 125nm(曲线②)以及5fs, 125nm(曲线③)时，双色极化场(double optical gating, DOG)驱动He原子辐射谐波的光谱，如图 4a所示。从图中可见，在DOG场下，谐波辐射强度要比单一PG场(曲线①)增强2个数量级，并且谐波辐射强度的增强与UV光源持续时间关系不大。这一点比较有利于实验上采用脉宽较大的UV光源来实现本方案。图中，为了区分谐波光谱，将τUV=5fs的DOG谐波光谱乘以10。图 4b中给出了PG场(曲线①)、UV场(曲线②)以及DOG场(曲线③)的波形图。由图可知，在UV光源(1fs)引入后，激光波形只有在t=0.0T到t=0.2T处发生微小变化(激光强度在此处有所增强)，因此导致电子t=0.0T时的电离几率有所增大，进而导致其在t=0.75T时返回母核的谐波辐射强度(P4)要比单一PG场下有所增强，如图 4c所示。同时，当谐波大于100ω1时，谐波辐射的贡献主要来源于谐波辐射能量峰P4，并且其长量子路径的贡献被明显减弱。众所周知[11]，单个阿秒脉冲的产生不仅与谐波平台区的宽度有关，而且与谐波辐射中长短量子路径的干涉有关。但在本文中采用的改进型极化门方案下，不仅可以利用多周期激光场来获得超长连续平台区，而且其长量子路径的贡献可以直接被消除掉，并且谐波强度有2个数量级的增强，这显然非常有利于输出高强度的单个阿秒脉冲。因此，最后通过直接叠加该情况下(s=1，x0=-100a.u.，DOG场)谐波光谱的100ω1~190ω1次谐波，可以获得一个脉宽在27as的超短单个阿秒脉冲，如图 4d所示。其强度要比直接叠加s=1，x0=-100 a.u.，PG场下谐波所获得的脉冲强2个数量级。
图 4 a—harmonic spectra from He atom driven by PG field and DOG field b—laser profiles of PG field, UV field and DOG field c—time-frequency analysis of harmonics driven by DOG field d—temporal profiles of attosecond pulse
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提出了一种在蝴蝶型纳米结构下，运用多周期极化门技术获得高强度单个阿秒脉冲的方法。结果表明，在单一极化门下随着蝴蝶纳米结构的引入，不仅谐波截止能量被延伸，谐波干涉结构也明显减小，进而获得了一个140eV的平台区。随后，引入一束超短125nm UV光源，谐波强度可以得到2个数量级的增强。最后，通过叠加平台区谐波可获得一个脉宽在27as的单个阿秒脉冲。其强度要比单一极化门下产生的脉冲强2个数量级。
感谢中国科学院大连化学物理研究所韩克利研究员所提供的计算资源。
改进型多周期极化门产生高强度的阿秒脉冲
High intensity attosecond pulse generated by the improved multi-cycle polarization gating technology
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摘要: 为了产生高强度单个阿秒脉冲，采用多周期极化门方案，利用空间非均匀极化门调控谐波辐射，在蝴蝶型纳米结构下产生高强度阿秒脉冲。结果表明，由于纳米结构表面的等离子共振增强现象，激光强度在空间呈非均匀性，导致高次谐波截止能量得到延伸，长量子路径对谐波的贡献被减弱；在极化门控制下，谐波平台区的贡献只来源于单一的谐波辐射能量峰，形成一个140eV的平台区；适当引入一束超短紫外光源，谐波强度增强2个数量级；通过叠加平台区的谐波，可获得一个持续时间在27as的超短脉冲，该脉冲强度比利用单一极化门方案获得的脉冲强度增强2个数量级。该研究对阿秒脉冲的产生以及阿秒科学的发展是有帮助的。Abstract: In order to produce high-intensity single attosecond pulse (SAP), an improved multi-cycle polarization gating (PG) technology was proposed and the inhomogeneous PG scheme was used to control harmonic emission and to produce the SAP in the bowtie-shaped nanostructure. After theoretical analysis and experimental verification, it is found that, due to the enhancement of plasma resonance on the surface of nanostructures, not only the extension of the harmonic cutoff can be found, but also the contribution of the harmonics from the long quantum path can be reduced. Further, with the control of PG technology, the contribution of supercontinuum is only from single harmonic emission peak, forming the platform area with the bandwidth of 140eV. By properly adding an ultrashort ultraviolet pulse, the harmonic yield can be enhanced by 2 orders of magnitude. By superposing this supercontinuum, a SAP with the full width at half maximum of 27as can be obtained. Moreover, the intensity of this SAP is 2 orders of magnitude higher than that produced from single PG scheme. The investigation is helpful to produce the high-intensity SAP and to advance the development of the attosecond science.
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图 1 a—harmonic radiation mechanism under nanostructure b—laser field waveforms with td=0.0fs and td=6.0fs c~e—distribution of drive field intime and spale under polarization gate with x0=0.0a.u., x0=-100a.u.and x0=100a.u
图 2 Harmonic spectra from He atom driven by the spatial homogeneous and inhomogeneous single-color field and PG field(①—s=0;②—s=1, x0=0.0a.u.; ③—s=1, x0=-100a.u.; ④—s=1, x0=100a.u.)
图 3 Time-frequency analyses of the harmonics for single-color field and PG field
a, e—s=0 b, f—s=1, x0=0.0a.u. c, g—s=1, x0=-100a.u. d, h—s=1, x0=100a.u.
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